近日,我?;瘜W(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室在氨硼烷水解制氫Pt催化劑的設(shè)計(jì)與優(yōu)化研究工作中取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究論文“Mechanistic Insight into Size-Dependent Activity and Durability in Pt/CNT Catalyzed Hydrolytic Dehydrogenation of Ammonia Borane”以通訊形式發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上(J. Am. Chem. Soc.,2014,DOI:10.1021/ja509778y;鏈接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja509778y)。
氫是一種清潔、高效的理想能量載體,以氫氣為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池是能源轉(zhuǎn)化的重要途徑,可移動(dòng)、分布制氫是實(shí)現(xiàn)質(zhì)子交換膜燃料電池廣泛應(yīng)用的技術(shù)關(guān)鍵。氨硼烷水解制氫因原料儲(chǔ)氫密度大、反應(yīng)條件溫和、產(chǎn)生的氫氣純度高等優(yōu)點(diǎn),具有重要的開(kāi)發(fā)價(jià)值。Pt/C催化劑是該過(guò)程的高效催化劑。氨硼烷水解反應(yīng)簡(jiǎn)單,因而是研究Pt/C催化劑設(shè)計(jì)與優(yōu)化的理想反應(yīng)體系。 周興貴教授課題組博士研究生陳文堯、青年教師段學(xué)志等和挪威科技大學(xué)陳德教授合作,針對(duì)氨硼烷水解制氫Pt催化劑,通過(guò)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析與模型計(jì)算,揭示了Pt催化劑的粒徑效應(yīng)根源,確認(rèn)Pt(111)是主要活性面,并表明1.8nm Pt具有最高的催化活性;同時(shí)發(fā)現(xiàn)Pt顆粒粒徑和形貌的變化以及活性表面被含硼物種覆蓋是催化劑失活的主要原因。此外,在排除Pt粒徑效應(yīng)的前提下,研究了氨硼烷水解Pt/C催化劑的載體效應(yīng),發(fā)現(xiàn)碳載體的表面化學(xué)尤其缺電子的表面缺陷是影響Pt催化性能的主要因素(Chem. Commun. 2014, 50: 2142-2144)。上述研究結(jié)果對(duì)氨硼烷水解制氫過(guò)程開(kāi)發(fā)和Pt/C催化劑設(shè)計(jì)與優(yōu)化具有重要的指導(dǎo)作用。 本工作得到了“化學(xué)反應(yīng)工程科學(xué)與技術(shù)”引智計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等資助。 |
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