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近日，在學校重點學科建設(shè)規(guī)劃支持下，我院畢錫和教授研究團隊在化學領(lǐng)域國際重要期刊《Chem》（IF = 19.735）發(fā)表題為“Site-selective C−H benzylation of alkanes with N-triftosylhydrazones leading to alkyl aromatics（烷烴的位點選擇性C−H鍵芐基化反應）”的研究論文，這是利用烷烴高選擇性構(gòu)筑碳-碳鍵的重要進展。

烷烴是現(xiàn)代石油化工產(chǎn)業(yè)的重要初級產(chǎn)品。實現(xiàn)烷烴碳氫鍵的選擇性官能團化，是完成其高附加值轉(zhuǎn)化，構(gòu)建一系列重要有機合成砌塊的有效手段。然而，由于烷烴C(sp³)−H鍵的內(nèi)在惰性及各種C(sp³)−H鍵的鍵能差異小，導致反應不發(fā)生或者選擇性差，因此，簡單烷烴C−H鍵的精準轉(zhuǎn)化是石油化工產(chǎn)業(yè)獲得重大突破的瓶頸問題，也是當前合成化學最具挑戰(zhàn)性的課題之一。多年來，畢錫和課題組致力于銀催化有機合成與理論研究，取得了一系列創(chuàng)新性研究結(jié)果，成為銀催化領(lǐng)域的重要推動者（Acc. Chem. Res. 2020, 53, 662）。近期，他們在銀催化烷烴的區(qū)域選擇性官能化方向取得了新突破，成功利用銀催化實現(xiàn)了磺酰腙作為重氮前體與烷烴3º C−H鍵的選擇性插入反應，解決了donor型金屬卡賓難以與烷烴發(fā)生分子間C−H插入反應的問題。這一研究具有如下特點：這是首例donor型金屬卡賓對烷烴C(sp³)−H鍵的分子間選擇性插入反應，解決了donor型卡賓反應活性低、難以與烷烴反應的問題；無需引入導向基團，對3º C−H鍵具有高選擇性；弱配位的Tp^Br3配體提高了銀卡賓反應活性并抑制了重氮化合物二聚，為后續(xù)研究提供了理論指導；銀催化劑用量低，反應操作簡單、安全高效，能夠克級規(guī)模合成，具有較好的應用前景。