近日,我院吳興隆教授課題組在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials (2018, 10.1002/adma.201804766)上發(fā)表了題為“Highly Improved Cycling Stability of Anion De-/Intercalation in the Graphite Cathode for Dual-Ion Batteries”的研究論文,成功設(shè)計(jì)了一個(gè)新的表界面修飾策略,通過(guò)構(gòu)筑固體電解質(zhì)界面膜(solid electrolyte interface, SEI)有效地保護(hù)了石墨正極,緩解了陰離子脫嵌過(guò)程中的不穩(wěn)定化效應(yīng)和電解質(zhì)分解沉積,極大限度地提升了雙離子電池的循環(huán)穩(wěn)定性和庫(kù)倫效率。這項(xiàng)研究成果提出了一條提升雙離子電池(dual-ion battery)電化學(xué)性能的新途徑,將促進(jìn)DIB的發(fā)展和實(shí)用化。該論文的第一作者為吳興隆教授指導(dǎo)的碩士研究生李文灝。
由于地球上金屬資源的含量有限,嚴(yán)重制約了金屬離子作為單電荷載體的二次電池的發(fā)展。盡管超級(jí)電容器可以同時(shí)利用電解質(zhì)中的陰陽(yáng)離子,但在電極/電解質(zhì)界面處發(fā)生的吸脫附/法拉第反應(yīng)儲(chǔ)能的能量密度較低,遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足高儲(chǔ)能容量的需求。以石墨為正極的DIB(其工作機(jī)理如圖1所示),具有近5V的工作電位,可實(shí)現(xiàn)更高的能量密度。但這類電池具有嚴(yán)重的電解質(zhì)分解和石墨正極剝落等嚴(yán)重問(wèn)題,導(dǎo)致其循環(huán)壽命和庫(kù)倫效率較差。本研究工作中,對(duì)石墨電極進(jìn)行SEI改性修飾,有效地提升了DIB循環(huán)性能和提高了其庫(kù)倫效率。如圖2所示,在上截止電壓5.0 V和200 mA g-1的電流密度下,循環(huán)500次后,仍表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和96%以上的容量保持率,與原始石墨正極相比,得到了極大的改善。通過(guò)非原位研究發(fā)現(xiàn),人造SEI在電化學(xué)過(guò)程中重構(gòu)后,不僅可以抑制石墨正極表面的電解質(zhì)分解,還可減輕陰離子的溶劑化效應(yīng),有效穩(wěn)定了石墨正極/電解質(zhì)的界面,逐步建立了最佳的陰離子傳輸路徑和石墨負(fù)極的保護(hù)層。
圖2. (a, b) 5.0 V (a)和4.9 V (b)的上截止電壓和200 mA g-1的電流密度下,Li//SMG和Li//UMG的循環(huán)性能圖;(c, d) 在5.0 V (c)和4.9 V (d)的上截止電壓和200 mA g-1的電流密度下,不同循環(huán)圈數(shù)時(shí)Li//SMG和Li//UMG的充放電曲線圖。
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