化學(xué)學(xué)院在靶向制備多孔芳香骨架材料用于核廢料(I2)吸附領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
多孔芳香骨架材料 (PAFs) 是近幾年來新興的一種多孔材料。該類材料具有較大的孔體積和較高的比表面積，在酸堿、氧氣、濕氣等苛刻條件下展現(xiàn)了良好的物理和化學(xué)穩(wěn)定性。優(yōu)異的吸附分離、能源存儲、分子催化等性質(zhì)使得多孔芳香骨架材料擁有巨大的工業(yè)應(yīng)用潛力。近日，東北師范大學(xué)在以特定功能為靶向制備具有特定功能的多孔芳香骨架材料領(lǐng)域取得了突破性研究進(jìn)展。
隨著化石燃料的逐漸枯竭和環(huán)境污染的日益嚴(yán)重，核能源作為一種高效、無碳化合物排放的新能源受到了廣泛的關(guān)注。近年來，隨著世界各地核電站的開發(fā)建設(shè)，核廢料的富集和排放成為困擾人們的新問題。在諸多核廢料中，129I和131I 由于具有超長的放射半衰期 (1.57 × 107 年)，并且嚴(yán)重影響人體的新陳代謝系統(tǒng)，引起了人們對核能源使用的擔(dān)憂。如何有效地捕獲和存儲放射性碘元素，成為了核能源能否在未來廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵問題。通過模擬計算，發(fā)現(xiàn)帶電荷的離子片段和芳環(huán)等的共軛片段會對碘元素產(chǎn)生較強(qiáng)的相互作用。因此，2015 年朱廣山教授課題組選擇多種帶電荷的構(gòu)筑基塊，采用Sonogashira–Hagihara 偶聯(lián)反應(yīng)，合成了一系列具有多種活性位點(diǎn)的離子骨架型多孔芳香骨架材料PAF-23、PAF-24 和PAF-25。經(jīng)過對骨架結(jié)構(gòu)單元進(jìn)行系統(tǒng)的調(diào)整，該課題組定性、定量地分析了各種活性片段對碘單質(zhì)的吸附能力。由于制備的多孔芳香骨架材料整合了多種活性位點(diǎn)于一體，該系列材料具有目前最高的碘吸附能力，其性能遠(yuǎn)高于之前報道的多孔材料的吸附紀(jì)錄 (圖一)。該研究工作由朱廣山教授、元野副教授指導(dǎo)完成，發(fā)表于化學(xué)權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》上（Highly Efficient Enrichment of Volatile Iodine by Charged Porous Aromatic Frameworks with Three Sorption Sites, Angew.Chem. Int. Ed. 2015, 54, 12733）。
圖一
由于地球逐年變暖、北極冰川融化、海洋酸化等問題日益突出，溫室氣體CO2 的捕獲和存儲引起了科研工作者們廣泛的關(guān)注。為解決空氣中CO2 氣體含量過高的難題，經(jīng)過大量的理論計算發(fā)現(xiàn)富勒烯分子能夠提供適宜CO2吸附和存儲的表面環(huán)境，如果將單分散的富勒烯分子作為氣體吸附劑，它們有可能展現(xiàn)優(yōu)異的二氧化碳捕獲和分離性能。然而，富勒烯單質(zhì)是以緊密堆積的狀態(tài)存在的，無法提供氣體分子吸附所需的孔道或空穴。2016 年,朱廣山教授課題組將富勒烯C60 分子作為多面體型構(gòu)筑基塊，采用簡便的酸催化偶聯(lián)反應(yīng)，合成了一系列富勒烯型多孔芳香骨架材料 (圖二)。通過系統(tǒng)的調(diào)整反應(yīng)單體比例，將材料比表面積從傳統(tǒng)富勒烯分子的19 m2 g-1 提升到多孔芳香骨架材料PAF-60 的1094 m2 g-1。進(jìn)一步經(jīng)過對鏈接分子上的取代基團(tuán)行進(jìn)修飾，朱廣山教授課題組成功制備了具有不同孔道環(huán)境的系列多孔芳香骨架材料PAF-61 和PAF-62。這些靶向制備的富勒烯型多孔芳香骨架材料展現(xiàn)了超高的CO2 存儲和選擇性吸附能力。該研究工作由朱廣山教授、元野副教授指導(dǎo)完成，發(fā)表于化學(xué)權(quán)威期刊英國皇家化學(xué)會《化學(xué)科學(xué)》上（Coupling Fullerene into Porous Aromatic Frameworks for Gas Selective Sorption, Chem. Sci. 2016, 7, 3751）。
圖二
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