席振峰/張文雄研究室在氮?dú)饣罨c轉(zhuǎn)化研究方面取得進(jìn)展
氮?dú)馐强諝獾淖钪饕煞?，占空氣體積比的78%以上，是最豐富、最“廉價(jià)”的氮源,可謂取之不盡用之不竭。但是氮?dú)夥肿邮亲罘€(wěn)定的分子之一，實(shí)現(xiàn)溫和條件下氮?dú)獾母咝Щ罨c轉(zhuǎn)化，從而不經(jīng)過(guò)氨直接合成含氮有機(jī)化合物，是自然預(yù)設(shè)給科學(xué)家的“圣杯”（ 李嘉鵬 殷劍昊 俞超 張文雄 席振峰，從氮?dú)庵苯雍铣珊袡C(jī)化合物，化學(xué)學(xué)報(bào) 2017, 75, 733.）。
利用過(guò)渡金屬與配體的協(xié)同效應(yīng)是實(shí)現(xiàn)溫和條件下氮?dú)獾母咝Щ罨c轉(zhuǎn)化的途徑之一。雖然該研究領(lǐng)域已經(jīng)取得了一些重要進(jìn)展，但是效率很低，反應(yīng)機(jī)制不清楚。例如，已知鉻與一些配體結(jié)合可以催化N2與Me3SiCl反應(yīng)生成N(SiMe3)3，但是其反應(yīng)的中間體未知，催化機(jī)理不詳，限制了該催化反應(yīng)的進(jìn)一步優(yōu)化和應(yīng)用。本工作利用席振峰研究室自己發(fā)展的一類多功能膦-環(huán)戊二烯配體（Inorg. Chem. Front. 2019, 6, 428.），與Cr一起形成了結(jié)構(gòu)新穎的多核Cr-N2配合物，并首次獲得了其催化生成N(SiMe3)3的活性反應(yīng)中間體。該工作為固氮化學(xué)中配體的設(shè)計(jì)，以及多功能配體與多核過(guò)渡金屬協(xié)同作用于氮?dú)夥肿拥幕罨Ｊ教峁┝艘粋€(gè)新途徑。
該研究結(jié)果以Dinitrogen Functionalization Affording Chromium Hydrazido Complex為題發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b00822.，博士生殷劍昊、博士后李嘉鵬、博士生王高翔為共同第一作者。該研究得到了北京大學(xué)化學(xué)學(xué)院、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心和NSFC的資助。
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