鄭俊榮課題組在界面電子轉(zhuǎn)移研究方面取得新進(jìn)展
電荷轉(zhuǎn)移在自然界普遍存在，是光產(chǎn)生化學(xué)能和電能最基本的分子過程。電荷傳遞界面的性質(zhì)決定電荷的相變與傳遞動力學(xué)。以前對于界面電荷傳遞的研究主要是利用可見光譜或熒光光譜對體相或納米樣品進(jìn)行觀測。這些實驗有兩個局限：1，這些技術(shù)基于創(chuàng)造與毀滅激子，因而只能檢測到質(zhì)心為零的電荷。但是，由于碰撞與散射，大多數(shù)的電荷質(zhì)心并不為零。2，這些樣品并不是真正意義上的界面。它們是體相與界面的混合體。因此，要真正得到全面的在純界面上的電荷狀態(tài)與動力學(xué)信息，這兩個基本問題必須解決。
為此，鄭俊榮團(tuán)隊搭建了世界上第一臺超快多維可見/紅外顯微光譜技術(shù)（Nature Comm., 7，12512，2016， 圖1），結(jié)合二維材料異質(zhì)結(jié)的制備，讓電子在純界面上（兩原子層間）的轉(zhuǎn)移與相變的過程與中間體， 及內(nèi)在量子躍遷能被直接觀測與捕獲。他們發(fā)現(xiàn)無論是層內(nèi)激子或自由電荷，轉(zhuǎn)移到另外一層必然會產(chǎn)生熱激子這么一個中間體。這個發(fā)現(xiàn)回答了電子轉(zhuǎn)移為什么與不同層內(nèi)激子動量匹配與否無關(guān)，和光電流的產(chǎn)生與層間激子束縛能無關(guān)這兩個基本問題。最近，他們在技術(shù)上更進(jìn)一步，把超快多維寬頻可見/中紅外顯微光譜儀擴(kuò)展到近紅外區(qū)（Nature Comm., 9，1859，2018，圖2）。這樣就可以系統(tǒng)地研究二維材料及任意不同組合的異質(zhì)結(jié)的電子狀態(tài)與輸運過程。利用這個技術(shù)，他們第一次觀測到原子層間激子的內(nèi)在量子躍遷，推翻了普遍認(rèn)為的在石墨烯等類金屬材料表面不能形成強束縛激子的錯誤觀點。并指出形成這種傳統(tǒng)理論解釋不了的現(xiàn)象的根本原因：二維空間里的電子屏蔽導(dǎo)致束縛能與電荷有效質(zhì)量在低質(zhì)量范圍內(nèi)有極大的非線性關(guān)系。這個發(fā)現(xiàn)也自然導(dǎo)致了兩個與直覺相反的現(xiàn)象：（1）電荷分離可以在半導(dǎo)體與石墨烯之間長時間存活；（2）一層半導(dǎo)體或吸光層加上一層石墨烯就可以組成一個非常有效的光電器件，無需象傳統(tǒng)器件需要至少三層（兩個電極加一層生色團(tuán)）。
這些工作是多團(tuán)隊合作的成果。福建物構(gòu)所莊巍研究組做了非常系統(tǒng)的激子量子能級和束縛能的計算。Rice大學(xué)Jun Lou 和 P.M.Ajayan組，物理所張廣宇組制備了實驗所需的材料。石墨烯的動力學(xué)計算和電子屏蔽計算由劉志榮組完成。光電測試在郭雪峰組完成。另，由于出版編輯的疏忽，作者地址順序被顛倒，將在近期改正過來。
圖1. 超快多維可見/紅外顯微光譜技術(shù)及對兩個原子層間電荷轉(zhuǎn)移中間體的捕獲數(shù)據(jù)
圖2. 超快多維寬頻可見/近-中紅外顯微光譜儀測定MoSe2/石墨烯兩個原子層間激子內(nèi)在內(nèi)在躍遷。（A）量子躍遷示意圖；（B）實驗示意圖；（C）-（E）MoSe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)超快可見/中紅外實驗數(shù)據(jù)；（F）-（G）MoSe2超快可見/近-中紅外實驗數(shù)據(jù)；（H）層間電荷多體相互作用示意圖。
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