先進(jìn)催化組費(fèi)托合成研究取得進(jìn)展
時(shí)間：2021-04-06 17:05:04學(xué)院：化學(xué)與分子工程學(xué)院學(xué)校：北京大學(xué)
北京大學(xué)工學(xué)院材料科學(xué)與工程系侯仰龍教授與北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁研究員合作，在碳化鐵(Fe5C2)的可控制備及其費(fèi)托合成催化性能研究取得重要突破，成果以全文形式“Fe5C2 Nanoparticles: A Facile Bromide-induced Synthesis and as an Active Phase for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS)”在線發(fā)表于國(guó)際著名刊物Journal of American Chemical Society (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja305048p )。
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??????????????????????????????????????? Fe5C2納米顆粒的合成機(jī)理
碳化鐵因其高磁飽和強(qiáng)度和高穩(wěn)定性等特點(diǎn)，在2000多年前就被廣泛應(yīng)用于人類生產(chǎn)、生活中。隨著納米科技的發(fā)展，除了上述優(yōu)點(diǎn)外，碳化物納米顆粒還被發(fā)現(xiàn)具有超順磁性、超高催化活性等特點(diǎn)，因而有可能被用于能源催化過程。費(fèi)托合成，其反應(yīng)過程可表述為nCO + (2n + 1)H2 à CnH2n+2 + nH2O，從1923年發(fā)現(xiàn)至今一直是將煤轉(zhuǎn)化為油品的重要反應(yīng)。 我國(guó)能源形式具有多煤少油的特點(diǎn)，而隨著生物氣、頁(yè)巖氣的開發(fā)， 費(fèi)托合成在我國(guó)能源戰(zhàn)略中占據(jù)越來越重要的地位。鐵基費(fèi)托合成催化劑因其價(jià)格低廉、烯烴選擇性高等特點(diǎn)受到廣泛關(guān)注，但由于費(fèi)托反應(yīng)及其復(fù)雜，其反應(yīng)過程中的真實(shí)活性中心無法確定，因而很難實(shí)現(xiàn)對(duì)鐵基催化劑的調(diào)變乃至對(duì)反應(yīng)行為的有效控制。
目前的碳化鐵制備方法繁瑣，常常采用成本高、形貌難以控制、操作也較繁復(fù)的高溫固相反應(yīng)或者激光熱分解等技術(shù)。北大研究人員首次在相對(duì)溫和的條件下(623 K, 0.1 MPa)，液相制備出了形貌可控的Fe5C2納米顆粒。該方法主要利用了溴離子對(duì)于鐵納米顆粒穩(wěn)定性的增強(qiáng)作用，使其一方面能夠作為Fe5C2納米顆粒的鐵源，另一方面保證其能夠催化長(zhǎng)鏈烷胺斷鏈得到不飽和烴(作為碳源)而不被氧化。將此類Fe5C2納米顆粒催化劑應(yīng)用于費(fèi)托合成， 在較低溫度表現(xiàn)出對(duì)于一氧化碳活化的本征催化活性，其活性的出現(xiàn)遠(yuǎn)早于對(duì)照組的傳統(tǒng)Fe基催化劑。 同時(shí)， 初始費(fèi)托反應(yīng)活性也兩倍于傳統(tǒng)Fe基催化劑，而產(chǎn)物選擇性、鏈增長(zhǎng)因子也異于傳統(tǒng)還原氧化鐵催化劑。表明了此類碳化鐵材料在此重要能源催化反應(yīng)中的潛力。
此外該Fe5C2納米顆粒除了可用于費(fèi)托合成催化外，在催化加氫、高性能磁體和生物醫(yī)學(xué)等方面都具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。
???????????????????????????????????????????????????????????????????????????????? Fe5C2納米顆粒的結(jié)構(gòu)及催化性能表征
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論文第一作者為北京大學(xué)工學(xué)院博士生楊策，第二作者為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士生趙華博。該項(xiàng)研究獲得國(guó)家自然科學(xué)基金與國(guó)家重大研究計(jì)劃的資助。?
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