楊世和課題組在鹵化鈣鈦礦材料制備及其鈣鈦礦X射線探測器成像領域取得突破性進展
近日，楊世和課題組在國際知名期刊《Cell》的姊妹刊《Matter》上，發(fā)表了題為“An aerosol-liquid-solid process for the general synthesis of halide perovskite thick films for direct-conversion X-ray detectors”的論文。首次報道了一種新穎的ALS（aerosol-liquid-solid process）方法合成高質量的鹵化鈣鈦礦材料厚膜，并以此為基礎進行了X射線探測器的設計和制備，展現(xiàn)了其生物成像應用的潛力。
X射線探測器是一類接收X射線并將其轉化為電信號的裝置，可實現(xiàn)對生物體、金屬等樣品內部細微結構的準確探測，被廣泛應用于醫(yī)療、科研、核工業(yè)、精密零件加工以及航天航空等領域。其中以高性能X射線探測器為核心技術發(fā)展起來的電子計算機斷層掃描系統(tǒng)(Computed Tomography，簡稱CT系統(tǒng)) ，在外科手術和組織病變的臨床診斷中發(fā)揮著不可替代的作用。同時，在癌癥治療過程中，高性能的醫(yī)學X射線成像設備也是腫瘤診斷和腫瘤切除手術的重要技術基礎。
鹵化鈣鈦礦材料具有帶隙可調、載流子壽命長和遷移率高等優(yōu)點，近年來迅速成為光電探測器、太陽能電池、LED等諸多領域的明星材料。其中，德國西門子公司和韓國三星公司等企業(yè)團隊率先發(fā)掘了鈣鈦礦半導體材料作為X射線探測器吸光層的應用潛力，引發(fā)了X射線探測領域的新變革。然而，隨著研究的深入，如何在TFT電路板上制備得到高質量，大面積的鈣鈦礦晶體，成為了鈣鈦礦X射線探測器通向商業(yè)化的瓶頸問題。
有鑒于此，楊世和課題組通過長期摸索，利用自主設計搭建的設備，發(fā)展了一種新穎的ALS方法，可以在TFT電路板等基底上直接制備一系列準單晶鈣鈦礦膜。該方法以超聲噴霧為技術手段，利用氣-液界面連續(xù)引入反應物，形成前驅體，通過參數選擇巧妙地調控液膜內溶質濃度分布，使其以鈣鈦礦的結構形式有序地源源不斷地沉積在已異相成核的固態(tài)鈣鈦礦膜表面，避免了多余無規(guī)的成核位點，使得鈣鈦礦膜以獨特的方式自下而上地快速結晶生長。該過程的循環(huán)往復最終實現(xiàn)了厚度精確可控的鈣鈦礦晶體生長，且得到的鈣鈦礦晶體在垂直方向無明顯晶界，形貌近似于單晶，相比于傳統(tǒng)方法制備得到的多晶鈣鈦礦膜，在垂直方向上的載流子傳輸性能得到了極大程度的提高。此外，該方法可適用于絕大多數種類鈣鈦礦材料的大面積制備。
圖1. ALS方法制備得到的多種鈣鈦礦材料厚膜的形貌和XRD表征結果。
基于具有代表性的CsPbI2Br純無機鈣鈦礦材料，研究團隊制備了性能優(yōu)異的X射線探測器。其X射線的探測靈敏度（1.48×105 μCGyair-1 cm-2）可謂前所未有，是目前商用的α-Se材料探測器（20μCGyair-1 cm-2）7000多倍，可以在280 nGyair s-1的極低輻射劑量下實現(xiàn)有效的探測信號分辨。通過單點掃描模式，在無算法處理的情況下實現(xiàn)了對于骨骼和肌肉組織密度較低的生物樣品的X射線成像，清晰地顯示了骨骼缺陷以及肌肉組織厚度等信息。這表明了利用ALS方法制備得到的鈣鈦礦X射線探測器具有很好的單點成像能力，在醫(yī)用CT領域具有令人鼓舞的商業(yè)化前景。
圖2. 基于ALS方法制備的鈣鈦礦X射線探測器測試性能和醫(yī)學成像圖。
楊世和課題組博士研究生錢微和博士后徐修文是本文共同第一作者，肖爽副研究員和楊世和教授為共同通訊作者。合作方中山大學陳軍教授和中科院深圳先進技術研究院葛永帥研究員等人也做出了貢獻。本課題得到了國家自然科學基金、深圳市孔雀團隊項目、深港創(chuàng)新圈聯(lián)合研發(fā)項目，深圳市基礎研究項目，深圳市技術攻關項目以及南山區(qū)領航團隊項目的支持。
全文鏈接：Wei Qian, et al. An aerosol-liquid-solid process for the general synthesis of halide perovskite thick films for direct-conversion X-ray detectors Matter,2021
DOI: 10.1016/j.matt.2021.01.020
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238521000539#
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