氮?dú)庵呋瘎┳饔玫男掳l(fā)現(xiàn)
氮?dú)庹伎諝獾奈宸种模蚱湄S富、價(jià)廉及顯著的化學(xué)惰性等特點(diǎn)，被廣泛用作催化反應(yīng)的載氣或保護(hù)氣體。在國(guó)家自然科學(xué)基金資助下，我系段昊泓、李雋和牛津大學(xué)E. Tsang，D. O’Hare等團(tuán)隊(duì)通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論研究，首次發(fā)現(xiàn)氮?dú)饪勺鳛橹呋瘎?，顯著提高負(fù)載的釕金屬團(tuán)簇催化生物質(zhì)加氫脫氧的反應(yīng)速率（圖1）。相關(guān)工作近日以“氮?dú)夥肿又Υ呋託涿撗醴磻?yīng)”為題發(fā)表在英國(guó)《自然-催化》雜志上（Duan, H. et al. Nature Catalysis, 2019, 2, 1078–1087）。
圖1:氮?dú)夥肿釉跍睾蜅l件下在負(fù)載的釕團(tuán)簇表面加氫形成NNH和NNHx 物種，從而作為助催化劑加速生物質(zhì)的加氫脫氧反應(yīng)
通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論研究，他們發(fā)現(xiàn)氮?dú)庠卺憟F(tuán)簇上借助于低能壘的N2+H-RàNNH+R締合機(jī)理被活化生成NNH和NNHx等氮?dú)湮锓N，這些表面物種可提供高活性的質(zhì)子氫，從而加速芳香環(huán)上碳-氧鍵斷裂的加氫脫氧反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)氮?dú)饧託浠罨蜕镔|(zhì)分子加氫脫氧兩類反應(yīng)的高效耦合。該項(xiàng)研究工作表明，化學(xué)上極其惰性的氮?dú)庠谙鄬?duì)溫和的反應(yīng)條件下已經(jīng)有可能參與化學(xué)反應(yīng)或作為催化劑改變反應(yīng)速率。上述發(fā)現(xiàn)為探索溫和條件下的氮?dú)饣罨峁┝酥匾獑⑹荆瑸檫M(jìn)一步推動(dòng)小分子在金屬納米粒子和團(tuán)簇上的催化研究具有重要意義。
該論文發(fā)表后，引起了催化科學(xué)領(lǐng)域的廣泛興趣。美國(guó)化學(xué)會(huì)《化學(xué)與工程新聞》、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)《化學(xué)世界》、國(guó)家自然科學(xué)基金委等均對(duì)此項(xiàng)成果給予新聞報(bào)道，英國(guó)《自然-催化》和我國(guó)《國(guó)家科學(xué)評(píng)論》雜志也對(duì)此論文進(jìn)行了亮點(diǎn)報(bào)道。
相關(guān)論文及新聞鏈接如下：
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0368-6 (Duan, H. et al. Nature Catalysis, 2019, 2, 1078–1087)
https://cen.acs.org/synthesis/catalysis/N2-speeds-hydrogenation-Ru-surface/97/i43?utm_source=LatestNews&utm_medium=LatestNews&utm_campaign=CENRSS (Chem. & Eng. News)
https://www.chemistryworld.com/news/chemists-taken-aback-as-dinitrogen-found-to-speed-up-some-reactions/4010609.article (Chemistry World)
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0399-z (T. J. Schwartz, Nature Catalysis, 2019, 2, 1060–1061).
https://academic.oup.com/nsr (Liu Haichao, He Mingyuan, National Science Review, 2019, in press).
http://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab434/info77194.htm （國(guó)家自然科學(xué)基金委）
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