材料學院林元華、南策文教授Science:基于多相納米域設(shè)計的超高能量密度無鉛介電薄膜
???????介電材料因其獨特的超高功率密度（超快充放電速率），高耐壓以及良好可靠性在電子器件以及電能系統(tǒng)中扮演著至關(guān)重要的角色。然而，介質(zhì)電容器的能量存儲能力比較低，如何提高電介質(zhì)的能量密度是其繼續(xù)發(fā)展中面臨的長期挑戰(zhàn)。隨著新型電子電學系統(tǒng)不斷集成化和微型化，尋求提高介質(zhì)電容器的能量密度成為了介電材料領(lǐng)域亟待解決的問題。
?????? 2019年9月獲悉，清華大學林元華教授和南策文院士團隊利用多相納米域設(shè)計策略設(shè)計了具有超高密度的無鉛鐵電薄膜。他們在相場模擬方法指導下，首先構(gòu)筑了無鉛的BiFeO3-BaTiO3-SrTiO3固溶體薄膜，發(fā)現(xiàn)其菱方晶系和正方晶系的納米疇可共存。該薄膜在保持較高極化的同時獲得了最小的磁滯回線，其能量密度高達112J/cm3，能量轉(zhuǎn)化效率達約80%。相關(guān)成果以“Ultrahigh-energy density lead-free dielectric films via polymorhphic nanodomain design”為題發(fā)表于國際頂級期刊 Science。
????????基于PbTiO3及BaTiO3的高質(zhì)量鐵電（FE）薄膜已被發(fā)現(xiàn)可承受高電壓（1MV·cm-1）及高極化強度，能量密度可提升至大于20 J/cm3?；赑bZrO3薄膜等反鐵電材料（AFE）由于具有反鐵電-鐵電相轉(zhuǎn)變帶來的高極化強度及反鐵電材料本身的低剩余極化強度特性，也可應用于儲能領(lǐng)域。而弛豫鐵電材料（RFE）納米域間較弱的相互耦合，使其因延遲極化更有利于提高能量密度，表現(xiàn)出優(yōu)異性能。
圖1. 高性能馳豫鐵電體設(shè)計
????????研究團隊首先采用理論相場模擬了部分特定固溶體的晶域結(jié)構(gòu)，確定具有最高能量密度及能量效率的材料組成。
圖2. BFBSTO薄膜的相和疇結(jié)構(gòu)
????????基于相場模擬結(jié)果，團隊隨后采用激光脈沖沉積法制備了一系列（0.55-x）BFO-xBTO-0.45STO（BFBSTO，x=0.0-0.4）薄膜，并用XRD及STEM進行表征，確認了薄膜微相結(jié)構(gòu)，表征結(jié)果與設(shè)計模擬高度吻合。
圖3. BFBSTO薄膜介電、鐵電以及能量存儲性能
????????進一步研究了BFSTO薄膜的介電、鐵電儲能特性。這些特性表明具有多相納米晶域結(jié)構(gòu)的BFBSTO薄膜同時具有較強的弛豫鐵電體特征及高極化率，對儲能極為有利。
圖4. BFBSTO薄膜可靠性和穩(wěn)定性評價
????????此外，團隊還對BFBSTO薄膜的工作穩(wěn)定性和可靠性進行了測試（擊穿強度、泄露電流、充放電循環(huán)及儲能熱穩(wěn)定性）。測試結(jié)果表明，BFBSTO薄膜不僅有望用于千赫茲及以上的高頻儲能領(lǐng)域，其低漏電電流、優(yōu)異的抗疲勞性能和溫度穩(wěn)定性可保證薄膜介電材料在極端條件下依然能正常工作。
????????該實驗工作設(shè)計合成的多相納米晶域介電薄膜具有優(yōu)異的儲能性能，可用于各類電容及熱電裝置。通過操縱構(gòu)建納米尺度疇結(jié)構(gòu)的方法能夠為設(shè)計高性能介電材料以及其他功能化材料提供新型思路。
????????論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/365/6453/578?rss=1 ( DOI: 10.1126/science.aaw8109)
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