清華大學(xué)材料學(xué)院、環(huán)境學(xué)院合作在原子級分散金屬催化劑合成方法方面取得新進展
????????2019年2月6日，清華大學(xué)材料學(xué)院伍暉課題組聯(lián)合北航物理系劉利民課題組、清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源課題組和安徽大學(xué)葛炳輝課題組在《自然?通訊》（Nature Communications）上在線發(fā)表了題為《零下六十攝氏度液相合成高性能原子級分散金屬鈷催化劑》（-60°C solution synthesis of atomically dispersed cobalt electrocatalyst with superior performance）的研究論文。該論文創(chuàng)造性地將溶液合成的溫度降低至零下六十攝氏度，解決了溶液合成過程中的原子快速團聚、形核和生長的關(guān)鍵問題，獲得了具有高活性、高穩(wěn)定性和高器件功率輸出的原子級分散金屬鈷基的氧還原電催化劑，為大規(guī)模溶液合成原子級分散金屬催化劑提供了嶄新的研究思路。
????????單原子催化劑或原子級分散金屬催化劑的有效合成及應(yīng)用，是近年來催化和材料研究領(lǐng)域非常重要的研究方向。由于活性組分的高度分散、金屬利用效率的大幅度提升以及活性中心與相鄰配位原子相互作用，單原子催化劑或原子級分散金屬催化劑在諸如CO氧化反應(yīng)、有機加氫反應(yīng)和氧還原反應(yīng)等過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、穩(wěn)定性和選擇性。為了實現(xiàn)溶液合成策略中金屬原子形核過程的動力學(xué)和熱力學(xué)調(diào)控，研究團隊利用低溫溶液環(huán)境中顯著提高合成產(chǎn)物的形核勢壘，降低產(chǎn)物形核動力學(xué)速率，提出了一種基礎(chǔ)且通用的低溫溶液合成穩(wěn)定的原子級分散金屬催化劑的策略 (圖1)。低溫溶液合成并經(jīng)高溫活化穩(wěn)定的原子級分散金屬鈷基催化劑與傳統(tǒng)團簇/納米顆粒催化劑和商業(yè)Pt/C相比，在中性(0.05 M PBS磷酸緩沖液)和堿性(0.1 M KOH)的電解液環(huán)境中,都表現(xiàn)出顯著提高的氧還原催化活性和穩(wěn)定性。進一步在微生物燃料電池器件應(yīng)用中，也表現(xiàn)出了遠超前期文獻報道的功率密度(2550 ± 60 mW m-2)和長達820小時的穩(wěn)定運行(圖2)，能夠同時實現(xiàn)污水處理與高性能產(chǎn)電。該低溫溶液合成不僅提出了一種在濕化學(xué)合成反應(yīng)過程中抑制產(chǎn)物形核生長的通用方法，更為進一步理解溶液反應(yīng)的形核熱力學(xué)和動力學(xué)、并利用傳統(tǒng)溶液化學(xué)方法制備高性能催化材料提供了新的可行性。
????????材料學(xué)院伍暉課題組長期從事高性能低維納米材料的宏量制備及其應(yīng)用研究。環(huán)境學(xué)院張瀟源課題組長期從事污水處理及其能源化與資源化研究。伍暉副教授、北航物理系劉利民教授、清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源副教授和安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院葛炳輝教授為該論文共同通訊作者，清華大學(xué)材料學(xué)院博士后黃凱博士、北京計算中心張樂博士和清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院2016級博士研究生徐婷為共同第一作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃和國家博士后基金的經(jīng)費支持。
????????論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08484-8
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圖1 零下六十攝氏度和室溫溶液合成中形核調(diào)控的對比示意圖
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圖2 原子級分散金屬催化劑的微生物燃料電池性能
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