清華大學材料學院朱宏偉教授課題組在孿晶結構催化水分解方面取得新進展
????????2018年10月4日，清華大學材料學院朱宏偉教授課題組在《先進能源材料》（Advanced Energy Materials）上發(fā)表了題為《孿晶結構BiVO4光陽極促進載流子的分離和傳輸提高產(chǎn)氧性能》（Twin Structure in BiVO4 Photoanodes Boosting Water Oxidation Performance through Enhanced Charge Separation and Transport）的研究論文。該論文提出了制備具有孿晶結構的BiVO4光陽極的方法，驗證了孿晶結構形成的同質(zhì)結有利于促進載流子的分離和傳輸從而提高BiVO4的產(chǎn)氧性能。
????????BiVO4具有較小的帶隙（~2.4 eV）、合適的能帶結構和較好的穩(wěn)定性，是目前有發(fā)展前景的光陽極材料之一。但是，BiVO4的載流子的分離效率低和傳輸過程緩慢顯著增大了載流子的復合。BiVO4單晶體幾乎沒有晶體缺陷，能夠有效降低載流子在BiVO4體內(nèi)的復合。然而，單晶體的非定向且長距離傳輸依然會增大載流子的復合。而具有孿晶結構的BiVO4單晶顆粒提供的“背靠背”的勢壘和定向傳輸有利于促進載流子的分離和傳輸，從而顯著提高BiVO4的光電化學性能。
????????朱宏偉教授課題組通過退火電沉積得到的BiOI納米片（加釩源），獲得了具有孿晶結構單晶顆粒組成的BiVO4薄膜。由于BiVO4內(nèi)的孿晶結構所形成的同質(zhì)結有效促進了載流子的分離和傳輸，其產(chǎn)氧性能得到了顯著的提升（圖1）。對于BiVO4光陽極，孿晶顆粒比例占比最高的光陽極在1.23VRHE下的產(chǎn)氧電流密度是孿晶顆粒比例占比最低的光陽極的兩倍左右。另外，為了減少暴露的基底表面帶來的載流子的復合位點，通過“沉積-退火循環(huán)”法（圖2）提高BiVO4在基底的覆蓋度。所獲得具有最優(yōu)孿晶結構和覆蓋度的BiVO4光陽極在0.6和1.23 VRHE下的電流密度分別為~2.1和~3.1 mA/cm2，在0.6 VRHE下可以得到1.35%的轉(zhuǎn)換效率。該BiVO4孿晶的制備方法，為其它具有孿晶結構的半導體的制備提供了參考和借鑒。
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圖1 孿晶結構有效提高產(chǎn)氧性能的原理圖
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圖2 “沉積-退火”循環(huán)制備方法示意圖
????????近年來，朱宏偉教授團隊專注于低維材料的可控制備、性能表征及應用技術開發(fā)，在環(huán)境/能源、柔性器件領域取得了多項重要成果。相關工作發(fā)表在《化學學會評論》（Chemical Society Reviews）、《先進材料》（Advanced Materials）、《先進能源材料》（Advanced Energy Materials）、《納米快報》（Nano Letters）、《科學進展》（Science Advances）等期刊上。
????????本文第一作者為清華大學材料學院2016級博士生黃美榕，通訊作者為朱宏偉教授和北京大學李志宏教授。本研究得到了國家自然科學基金委基礎科學中心項目和面上項目的資助。
????????論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802198
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