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? ? ?? 嵌段共聚物熱致水?凝膠有廣闊?的醫(yī)學(xué)應(yīng)用前景。隨溫度升高，部分兩親性嵌段共聚物的水溶液呈現(xiàn)可逆的溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變。如果轉(zhuǎn)變溫度介于室溫和體溫之間，可在室溫或更低溫度下與藥物或細(xì)胞混合，并可以注射；一旦注射進(jìn)入體內(nèi)，在體溫刺激下原位物理凝膠化，自動包裹藥物或細(xì)胞，該過?程不依賴于化學(xué)反應(yīng)。由?親水性的聚乙二?醇（PEG）和疏水性的可?降解脂肪族聚酯（PLGA等）這些適宜用于人體的聚合物所組成的嵌段共聚物在合適條件下?具備上述特性，??為研發(fā)新型生物醫(yī)用材料開辟了新的重要的途徑。

?????? ?但是，該體系的凝膠結(jié)構(gòu)與物理凝膠化機(jī)理尚不夠明晰，導(dǎo)致對其調(diào)控?手段缺乏理論指導(dǎo)。這嚴(yán)重制約了其應(yīng)用進(jìn)程，也不利于該類材料的進(jìn)一步發(fā)展。

?????? ?由丁建東教授領(lǐng)導(dǎo)的復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系以及聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室生物醫(yī)用材料課題組利用計算機(jī)模擬以及高分子合成與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法，對PEG/PLGA熱致水凝膠的凝膠結(jié)構(gòu)及凝膠化機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)研究。在之前的工作中，該課題組曾探討了結(jié)構(gòu)簡單的二嵌段共聚物mPEG-PLGA（AB型）水體系的凝膠化機(jī)理，提出半禿膠束（semi-bald micelle）進(jìn)行了解釋。

?????? ?本工作中，通過與AB類型，BAB類型嵌段共聚物水體系的凝膠化行為進(jìn)行對比，丁建東課題組揭示了更具應(yīng)用前景結(jié)構(gòu)也更加復(fù)雜的PLGA-PEG-PLGA (ABA類型)嵌段共聚物的凝膠結(jié)構(gòu)與凝膠化機(jī)理。低溫溶膠狀態(tài)時，嵌段共聚物自組裝形成大量平頭膠束（crew-cut micelle），由于ABA類型共聚物獨(dú)有的結(jié)構(gòu)，crew-cut micelle之間會形成大量親水的PEG “橋”。隨著溫度的升高，PEG的溫度敏感性導(dǎo)致膠束暈收縮。在crew-cut micelle 中，膠束核非常大，暈相對較薄，所以暈的收縮導(dǎo)致膠束核部分暴露于水中，從而形成semi-bald micelle。膠束核的疏水性導(dǎo)致semi-bald micelle并不穩(wěn)定，從而發(fā)生聚集以減少核暴露面積，最終形成疏水隧道。由于大量橋結(jié)構(gòu)的存在，少量的疏水隧道就可以與大量的橋結(jié)構(gòu)一起形成網(wǎng)絡(luò)，此時網(wǎng)絡(luò)的主要交聯(lián)點(diǎn)是橋結(jié)構(gòu)，宏觀表現(xiàn)為凝膠，稱為gel-1；隨著溫度進(jìn)一步升高，更多的疏水隧道形成，并成為體系的主要物理交聯(lián)點(diǎn)，凝膠進(jìn)入gel-2狀態(tài)。對于三嵌段共聚物水體系，其凝膠具有兩個狀態(tài)，但其根本的結(jié)構(gòu)演化驅(qū)動力仍然是semi-bald micelle 及后續(xù)疏水隧道的形成。

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?????? ?通過多種類型嵌段共聚物體系凝膠化行為的對比，揭示了半禿膠束的逾滲網(wǎng)絡(luò)為普適性的熱致水凝膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)模型?；诖?，丁建東課題組提出了相應(yīng)的分子設(shè)計準(zhǔn)則，有望對該類材料的應(yīng)用具有顯著推動作用，同時也加深了對相關(guān)高分子軟物質(zhì)的認(rèn)識。

?????? ?以博士生崔書銓為第一作者的長達(dá)19個印刷頁的研究論文在高分子學(xué)科的國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊Macromolecules上在線發(fā)表。詳見：Shuquan Cui, Lin Yu and Jiandong Ding*, Thermogelling of Amphiphilic Block Copolymers in Water: ABA Type versus AB or BAB Type, Macromolecules, 10.1021/acs.macromol.9b00534.

??????? 文?章鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/acs.macromol.9b00534