《自然通訊》魏大程課題組開發(fā)新型場效應(yīng)晶體管傳感器實現(xiàn)羥基自由基檢測
?? 復(fù)旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室研究員魏大程團隊長期致力于開發(fā)場效應(yīng)晶體管電學材料，包括共軛有機分子、大分子、低維納米材料，研究場效應(yīng)晶體管器件的設(shè)計原理以及在光電、化學傳感、生物傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用。近日，在場效應(yīng)晶體管傳感器領(lǐng)域取得重要進展。相關(guān)研究成果以《基于內(nèi)剪切反應(yīng)的石墨烯場效應(yīng)晶體管自由基傳感器》（Free Radical Sensors Based on Inner-Cutting Graphene Field-Effect Transistor）為題于4月4日在線發(fā)表于《自然通訊》（Nature Communications 2019, 10, 1544）。
? ? ?? 羥基自由基（?OH）是一種生物體內(nèi)存在的超高活性自由基，能夠破壞諸如細胞與組織內(nèi)的脂質(zhì)、蛋白質(zhì)、DNA等生物分子，與許多疾病及衰老現(xiàn)象密切相關(guān)。傳統(tǒng)檢測方法，諸如電子自旋共振、熒光、色譜、電化學等，需要標記，設(shè)備成本高，在選擇性、檢測限、定量以及便利度等方面都存在不足。相比之下，場效應(yīng)晶體管傳感器不需要標記，具有高靈敏度、低成本、微型便攜、實時檢測等諸多優(yōu)勢，是一種潛力巨大的傳感技術(shù)，被廣泛應(yīng)用與檢測金屬離子、DNA、蛋白質(zhì)、有機小分子等。然而，?OH自由基化學性質(zhì)非?；顫?，壽命很短，只有10?6秒量級，很容易轉(zhuǎn)變成其他物質(zhì)。因此，到目前為止還沒有?OH自由基場效應(yīng)晶體管傳感器的報道。
? ? ?? 針對這一問題，魏大程團隊開發(fā)了一種基于內(nèi)剪切反應(yīng)的石墨烯場效應(yīng)晶體管傳感器。在傳感器中，石墨烯作為導(dǎo)電溝道。石墨烯表面修飾金納米顆粒，并以Au-S鍵在金納米顆粒表面固定原卟啉分子。當加入帶電金屬離子，金屬離子會和原卟啉分子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)，從而對石墨烯產(chǎn)生電摻雜。在檢測過程中，?OH自由基與Au-S鍵發(fā)生氧化剪切反應(yīng)，從石墨烯表面釋放帶電金屬離子，發(fā)生石墨烯的去摻雜，引起石墨烯溝道的電流變化，從而間接實現(xiàn)對?OH自由基的檢測。采用不同濃度金屬離子修飾的FET傳感器進行檢測，就能夠半定量地測量?OH的濃度。該傳感器對?OH具有良好的選擇性，最低檢測濃度達到10?9 M。據(jù)我們所知，這是首例?OH自由基場效應(yīng)晶體管傳感器。同時，魏大程團隊還原位測量了器件表面培養(yǎng)的Hela細胞在LPS刺激下釋放的?OH自由基，展現(xiàn)出這種技術(shù)在生物傳感及相關(guān)領(lǐng)域巨大的實用價值。
? ? ?? 聚合物分子工程國家重點實驗室和高分子科學系分別為第一、第二完成單位。高分子科學系博士后王振、碩士生易孔陽為共同第一作者。高分子科學系魏大程研究員為通訊作者，主持該項研究工作。復(fù)旦大學化學系陳惠副教授參與了細胞檢測實驗。該工作得到國家自然科學基金、上海市自然科學基金、聚合物分子工程國家重點實驗室的經(jīng)費支持。
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圖a, ?OH自由基檢測機理示意圖。b-c, 器件表面Hela細胞釋放?OH的光學顯微鏡及熒光顯微鏡圖片。d, Hela細胞釋放?OH的電流響應(yīng)曲線。e, 半定量檢測Hela細胞釋放?OH的濃度。
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論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09573-4?
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