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? ? ? ? 在化學(xué)和物理檢測中熒光信號可視化傳感是重要方法之一。除了在傳統(tǒng)應(yīng)用中識別目標物質(zhì)外，將熒光探針應(yīng)用到微環(huán)境中檢測化學(xué)或生命科學(xué)過程中的環(huán)境行為變化也在時下備受青睞。近日，復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系朱亮亮課題組利用單分子熒光–延遲熒光雙發(fā)射構(gòu)建了三維比率型熒光探針新方法。相關(guān)研究成果于2月13日發(fā)表在《自然·通訊》（Nature Communications）上。研究人員將建立的3-D比率發(fā)光傳感系統(tǒng)進一步應(yīng)用在復(fù)合磷脂體系極性變化的精準檢測中，有望為膜病變的診斷提供新思路。

???????據(jù)介紹，大多數(shù)熒光探針通過單發(fā)射信號的響應(yīng)變化來工作。在實際應(yīng)用中，探針濃度或者流體性能的變化等因素很容易引起錯誤信號的讀取。近幾年，通過熒光校正的方法來解決這些干擾因素已經(jīng)取得了顯著進展，例如利用具有雙發(fā)射熒光的此消彼長特性進行自校準。然而，僅使用熒光發(fā)射容易和很多環(huán)境介質(zhì)的自熒光物質(zhì)的信號重疊。因此，同時克服這些干擾因素成為了探索和發(fā)展新熒光技術(shù)的一個很大難題。

???????最近，朱亮亮課題組提出了一種新方法，即在單個分子上實現(xiàn)熒光（FL）-熱活化延遲熒光（TADF）雙發(fā)射行為來打造全新的探針分析技術(shù)。TADF作為一種無金屬誘導(dǎo)的長壽命發(fā)射促進了有機電子學(xué)的發(fā)展，被稱作第三代OLED材料。朱亮亮表示，“我們期望利用TADF信號的發(fā)射波長和壽命的同時變化和FL的相對恒定性的分子雙發(fā)射策略設(shè)計新型傳感器?！币愿袘?yīng)環(huán)境極性變化為例，TADF作為感應(yīng)信號，其發(fā)射波長和壽命都隨環(huán)境極性變化而變化；FL作為內(nèi)標參考信號，其波長和壽命均不隨環(huán)境極性變化。朱亮亮課題組進一步建立了一種三維比率發(fā)光傳感系統(tǒng)：環(huán)境極性（X-軸）、比率波長（Y-軸）和比率壽命（Z-軸）。與傳統(tǒng)的二維曲線應(yīng)用相比，該三維分析系統(tǒng)的構(gòu)建大大減小了測量誤差，提高了應(yīng)用精確度。

???????復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系博士生李旭萍為論文第一作者。理論計算和光譜解析部分得到了瑞典皇家理工學(xué)院（KTH）和浙江大學(xué)高分子系的幫助。相關(guān)工作同時申請了發(fā)明專利（CN2018100470946）。

???????復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系朱亮亮課題組致力于可調(diào)控式功能材料的研究，側(cè)重利用分子設(shè)計、自組裝和刺激響應(yīng)行為等調(diào)控材料的發(fā)光行為和機制。

???????論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08684-2

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??????????????????????? 圖1 利用單分子熒光（FL）-熱活化延遲熒光（TADF）雙發(fā)射的思想構(gòu)建三維比率型探針方法

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? ? ? ? ? ? ?圖2 將探針分子應(yīng)用到復(fù)合磷脂系統(tǒng)中通過指示極性變化反映膽固醇含量和膜病變的關(guān)系，整個過程具有可視化的便捷性。