閆強(qiáng)課題組在耗散自組裝領(lǐng)域取得初步進(jìn)展
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? ? ? ?時至今日，自組裝科學(xué)（Self-Assembly Science）已取得了極大成就，各種類型、各種形貌、各種功能的組裝體已廣泛應(yīng)用于各個已知的領(lǐng)域。從物理化學(xué)角度上來看，這些熟知的自組裝體系全部受控于經(jīng)典熱力學(xué)原理（thermal equilibrium-control），穩(wěn)定于能量最小的熱力學(xué)平衡態(tài)，體系平衡一旦建立，所有參量將不隨時間變化；但實際上，生物體內(nèi)絕大部分自組裝體系并非如此運作。截然相反，生物組裝體受控于耗散熱力學(xué)（dissipation-control），體系必須依托外界能量的持續(xù)輸入才能表現(xiàn)出瞬態(tài)組裝的趨勢，一旦失去能量供給或能量消耗，組裝體立即表現(xiàn)出解組裝的行為。體系始終運行在高能量的非平衡態(tài)，所有參量隨時間呈現(xiàn)周期性變化。模擬這種能量驅(qū)動的耗散自組裝（dissipative self-assembly）是真正構(gòu)造仿生組裝體的基礎(chǔ)。但是，目前相關(guān)研究非常罕見，其原因主是將能流輸入/輸出有序整合到分子組裝體內(nèi)部非常困難。
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? ? ? ?近期，閆強(qiáng)課題組在這類非常規(guī)的耗散自組裝領(lǐng)域取得初步進(jìn)展，開發(fā)出一類特殊的非平衡態(tài)納米組裝體，通過引入外界三磷酸腺苷（ATP）能流，組裝體能夠隨時間變化周期性自動運行，在低曲率形態(tài)和高曲率形態(tài)之間往復(fù)變化，做類似心臟的自脈動行為（self-pulsation）。而且，調(diào)節(jié)ATP能流的強(qiáng)度可以精確控制這種脈動行為的周期、頻率、振幅和壽命。這種組裝體由一類帶有ATP仿生受體單元的聚合物組成，ATP分子的引入可以被組裝體上的受體捕捉從而引發(fā)組裝體變形，而組裝體內(nèi)固定的酶分子可分解ATP引發(fā)競爭性逆反應(yīng)。這二者協(xié)同作用導(dǎo)致組裝體始終在兩個非平衡態(tài)下周而復(fù)始的運行，從而引起周期性的脈動。利用這個特點，可以將其應(yīng)用在長周期循環(huán)的藥物緩釋或者選擇性膜分離材料中。
? ? ? ?相關(guān)論文Periodically Self-Pulsating Microcapsules as Programmed Micro-separator via ATP-Regulated Energy Dissipation發(fā)表于綜合類科學(xué)期刊Advanced Science, 2018, 5, 1700591與Pulsating Polymer Micelles via ATP-Fueled Dissipative Self-Assembly 發(fā)表于ACS Macro Lett. 2017, 6, 1151，并被選為ACS Editors’ Choice。我系博士生郝翔為兩篇論文的第一作者，閆強(qiáng)為通訊作者。上述研究得到了國家自然科學(xué)基金委的資助。
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