??? 膠體量子點是尺寸在量子限域范圍的半導體納米晶。量子點作為新型的發(fā)光和光電材料,有望在顯示和照明、激光、單光子源、生物醫(yī)學成像等眾多應用領(lǐng)域產(chǎn)生顛覆性的影響。俄歇復合是量子點多載流子態(tài)的主要非輻射復合途徑,影響大多數(shù)基于量子點的光學以及電學器件的性能。如俄歇效應會導致量子點發(fā)光二極管的效率滾降以及量子點激光的短閾值壽命,但強俄歇效應又會增加單光子源的純度。如今,具有優(yōu)異單激子發(fā)射態(tài)性質(zhì)的量子點的合成已經(jīng)被廣泛報道,而多載流子態(tài)的研究仍不足以支撐量子點應用的發(fā)展。如何有效的調(diào)控俄歇效應、設計具有所需光電性質(zhì)的量子點體系一直是領(lǐng)域內(nèi)的重要挑戰(zhàn)。
?? 近日,浙江大學化學系秦海燕、彭笑剛課題組和美國勞倫斯伯克利國家實驗室Lin-Wang Wang課題組聯(lián)合研究了帶正電和帶負電基元多載流子態(tài)的俄歇非輻射復合與核殼量子點幾何結(jié)構(gòu)的關(guān)系,提出了一種基于幾何結(jié)構(gòu)依賴介電屏蔽效應的俄歇工程策略,用于調(diào)控量子點多載流子態(tài)光學性質(zhì)。研究結(jié)果表明,兩種基元多載流子態(tài)的俄歇速率可在一個數(shù)量級左右范圍內(nèi)獨立調(diào)控。本研究的發(fā)現(xiàn)有別于多數(shù)實驗和理論報道,在某些特定結(jié)構(gòu)下,帶負電單激子態(tài)的俄歇速率會快于帶正電單激子態(tài)。本文認為這種特殊現(xiàn)象是幾何結(jié)構(gòu)依賴的介電屏蔽效應對俄歇復合的的調(diào)制導致的,理論計算很好地支撐了該結(jié)論。基于此本文提出了一種基于幾何結(jié)構(gòu)相關(guān)介電屏蔽,調(diào)控量子點俄歇非輻射復合速率的新策略。該策略適用范圍可拓寬至幾乎所有類型的核/殼量子點體系,可用于抑制(或增強)俄歇效應以滿足不同的基于量子點的光學和光電器件應用的性能需求。該研究成果發(fā)表在Nature Communications, 2019, 10, 1750.(https://www.nature.com/articles/s41467-019-09737-2)?
本文第一作者為侯小琪(浙江大學),共同通訊作者為秦海燕(浙江大學)、Lin-Wang Wang(美國勞倫斯伯克利國家實驗室)和彭笑剛(浙江大學);其他共同作者為美國勞倫斯伯克利國家實驗室JunKang、華中科技大學陳學文、浙江大學馬軍良、周建海、陳麗平和王林軍。該項目獲得國國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金的支持。
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