范杰課題組在苯甲醇選擇性催化氧化方向取得系列進(jìn)展
? ? 苯甲醛是一種重要的化工原料，被廣泛應(yīng)用于除草劑，添加劑，化妝品，食品和醫(yī)藥等眾多領(lǐng)域。在工業(yè)生產(chǎn)中，通常采用甲苯直接氧化法以及苯甲醇的脫氫反應(yīng)制得苯甲醛，但是在生產(chǎn)過程中需要采用昂貴的高價(jià)態(tài)金屬鹽（如高錳酸鉀，重鉻酸鉀等）通過化學(xué)計(jì)量比進(jìn)行反應(yīng)。并且，反應(yīng)過程中采用的有機(jī)溶劑以及無機(jī)鹽以及產(chǎn)物會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生極大的污染。隨著人們環(huán)保意識(shí)的提升，人們開始尋求一種對(duì)環(huán)境友好的綠色化學(xué)過程來生產(chǎn)苯甲醛――以分子氧為綠色氧化劑，金屬納米顆粒為催化劑，選擇性氧化苯甲醇到苯甲醇。
? ? 近日，我系范杰課題組、孔學(xué)謙課題組與阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)朱藝涵博士（現(xiàn)為浙江工業(yè)大學(xué)引進(jìn)人才）以及華東理工龔學(xué)慶課題組合作，在金納米顆粒催化苯甲醇選擇性氧化方向取得了新進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上（DOI:10.1021/jacs.7b05476）。論文提出了一種溶劑后處理方法，實(shí)現(xiàn)了金納米顆粒的單晶/孿晶可控轉(zhuǎn)變；將金納米顆粒單晶/孿晶的結(jié)構(gòu)與其催化苯甲醇選擇性氧化的性能進(jìn)行了關(guān)聯(lián)，提出孿晶金納米顆粒才是真正具有催化活性的物種，并明確了孿晶與單晶金納米顆?；钚圆町惖膩碓川D―對(duì)苯甲醇的吸附強(qiáng)度不一樣。論文共同第一作者為：周宇恒（我系2014級(jí)博士研究生），朱藝涵博士和王志強(qiáng)；共同通訊作者為：范杰教授，鄒世輝博士和龔學(xué)慶教授。
? ? 此外，范杰課題組通過向Au納米顆粒中引入適量的Ni，制備AuNi雙金屬納米顆粒進(jìn)一步優(yōu)化了苯甲醇和氧氣的吸附和活化，讓兩者達(dá)到一個(gè)平衡，從而實(shí)現(xiàn)了目前報(bào)道的最大的氣相氧化苯甲醇制苯甲醛時(shí)空收率。相關(guān)成果發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces 上(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 31853?31860)，論文的第一作者為博士研究生易武中，通訊作者為范杰教授。
? ? ?以上兩個(gè)工作都得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃，面上項(xiàng)目以及霍英東教育基金等資助。
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