化學系王永剛教授在分步電解制氫方向取得重要進展
基于質子交換膜的酸性電解水體系具有操作簡單、可在相對較高的電流密度下工作、可快速啟停、制氫效率高等特點，受到了國內外眾多研究者的廣泛關注。然而，傳統(tǒng)的電解水體系氫氣和氧氣是同時/同步產(chǎn)生的，需要使用質子交換膜來分割兩極，避免氫、氧混合氣的生成。其中，質子交換膜的使用不僅增加了電解成本，還增加了體系的內阻和能耗。并且氫氣、氧氣和催化劑的共同存在還會產(chǎn)生活性氧（ROS）,對質子交換膜有一定的降解作用，從而降低電解體系的使用壽命。另外，析氫反應和析氧反應動力學的差異，限制了不穩(wěn)定可再生能源（如太陽能、風能等）的直接使用。因此，開發(fā)新型的電解制氫體系具有十分重要的意義。
近期，復旦大學化學系的夏永姚、王永剛教授研究團隊針對上述問題，采用基于可逆烯醇化反應的芘-4,5,9,10-四酮（PTO）作為氧化還原電對，實現(xiàn)了酸性無膜分步電解制氫體系的研究。該分步電解體系包括兩個步驟，即制氧步驟和制氫步驟，其制氧步驟（即步驟1）包括陽極的析氧反應（2H2O – 4e- → O2 + 4H+）和陰極PTO電極的還原反應（PTO + 4e- + 4H+ → PTO-4H）。隨后的制氫步驟（即步驟2）包括陽極PTO-4H的氧化反應（PTO-4H – 4e- → PTO + 4H+）和陰極的析氫反應（4H+ + 4e- → 2H2）。步驟1和步驟2可以交替進行，實現(xiàn)了無膜條件下氫氣和氧氣的分步制備。他們還通過視頻證明了這種分步電解體系的制氫和制氧步驟可以在不同的時間和地點進行，例如白天陽光充足的時候可以在室外依賴太陽能來電解制氧，晚上在儲氫基站電解制氫實現(xiàn)氫氣的存儲。
基于PTO的分步電解制氫體系有以下幾個優(yōu)點：一、可以得到高純的氫氣和氧氣。為了證明這一點，他們利用原位差分電化學質譜對電解過程中生成的氣體進行了檢測，結果顯示在制氧的過程中沒有氫氣生成，同樣的在制氫的過程中沒有氧氣生成。二、相比膜基電解水體系來說，該體系的能耗更低了。三、氫、氧的分時制備有利于可再生能源的靈活利用，如在夜晚可以采用風能來驅動制氧，在白天可以利用太陽能來電解制氫。四、氫氣和氧氣的分時/分地制備有利于氫氣的轉移和集中存儲。
這一研究工作發(fā)表在德國應用化學（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 4622-4626），文章的第一作者為復旦大學化學系的博士研究生馬元元。該工作得到了復旦大學化學系、國家重點研發(fā)項目、國家自然科學優(yōu)秀青年基金及面上項目的大力支持。
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