動態(tài)單原子催化理論研究取得新進(jìn)展
近日，我系李雋教授課題組在《美國化學(xué)會會志》上發(fā)表了關(guān)于氧化物負(fù)載的表面單原子催化劑設(shè)計和動態(tài)單原子催化機(jī)理的論文，揭示了有效調(diào)控單原子催化劑的穩(wěn)定性及反應(yīng)活性的規(guī)律。我系博士研究生劉錦程是該文的第一作者, 王陽剛博士為共同通訊作者。
鑒于對納米催化劑進(jìn)行原子分辨的原位表征十分困難，目前人們對催化劑在化學(xué)反應(yīng)中的實際形態(tài)和活性位點的認(rèn)識仍然十分有限。我系李雋教授課題組在國家自然科學(xué)基金的支持下，在該領(lǐng)域進(jìn)行了深入探索，首次提出了“動態(tài)單原子催化”的新概念(相關(guān)工作見Wang, Y.-G. et al., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 10673; Nature Commun., 2015, 6, 6511; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 10467)。在此基礎(chǔ)上，他們通過構(gòu)建基于化學(xué)勢的熱力學(xué)模型，結(jié)合密度泛函理論計算、從頭算分子動力學(xué)模擬以及蒙特卡洛動力學(xué)分析，對單原子催化劑的穩(wěn)定性及反應(yīng)性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。發(fā)現(xiàn)通過調(diào)控載體的種類、缺陷、反應(yīng)氣氛、溫度、壓力以及納米粒子的尺寸等因素，可以有效地改善單原子催化劑的穩(wěn)定性及其反應(yīng)活性。該工作提供了一種設(shè)計穩(wěn)定的表面單原子催化劑的普適思路，并對負(fù)載型納米金催化劑的尺寸效應(yīng)的內(nèi)在原因給出了新的解釋。
金顆粒在一氧化碳(CO)氣氛下動態(tài)形成表面單原子的示意圖
論文鏈接：Liu, J.-C.; Wang, Y.-G.; Li, J. “Toward Rational Design of Oxide-Supported Single Atom Catalysts: Atomic Dispersion of Gold on Ceria”, J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 6190-6199. DOI: 10.1021/jacs.7b01602
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