Cu(III)催化水氧化：雙金屬中心協(xié)同作用促進(jìn)O-O鍵的形成
水的氧化是構(gòu)筑人工光合作用體系的關(guān)鍵步驟之一，但由于水的氧化需要轉(zhuǎn)移4e-和4H+，這極大程度上使得水的催化氧化過(guò)程具有很大的挑戰(zhàn)。開(kāi)發(fā)廉價(jià)、穩(wěn)定并具有高催化活性的催化劑并認(rèn)識(shí)和理解其催化機(jī)制是目前的研究熱點(diǎn)。
圖為雙核銅水氧化催化劑的結(jié)構(gòu)
清華大學(xué)化學(xué)系、基礎(chǔ)分子科學(xué)中心章名田等發(fā)展了基于雙核金屬Cu的催化劑實(shí)現(xiàn)了在中性條件（pH7）下的催化水氧化，并且在催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究的基礎(chǔ)上結(jié)合DFT計(jì)算對(duì)催化機(jī)理進(jìn)行了深入的分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該催化劑利用雙金屬的協(xié)同相互作用通過(guò)Cu(III)中間體實(shí)現(xiàn)了O-O鍵的形成，從而避免了高價(jià)態(tài)中間體Cu(IV)的形成。以上工作為新型水氧化催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。文章最近以熱點(diǎn)文章（Hot paper）發(fā)表在Angew Chem. Int. Ed上 (X.-J. Su et al, Angew Chem. Int. Ed. 2015, DOI: 10.1002/anie.201411625)。
圖為雙核銅水氧化催化劑的催化機(jī)制
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