基于大環(huán)-金屬簇組裝體的硫化銀納米顆粒合成新方法
多核金屬簇化合物一直以來都被認為是合成納米化合物的重要中間體，其組成與結(jié)構(gòu)對于納米化合物的性質(zhì)有顯著的影響。在國家自然科學基金委和科技部資助下，清華大學化學系趙亮等利用氮甲基橋聯(lián)杯吡啶多齒大環(huán)分子通過“自上而下”方法在溫和條件下將溶解度極小的固體硫化銀(Ksp(Ag2S, 25 oC) = 8*10-51)轉(zhuǎn)化為銀硫簇合物。然后利用酸脫去簇合物外圍的大環(huán)配體釋放出“自由”的銀硫簇。這些銀硫簇通過共用金屬離子等方式相互結(jié)合，可以“自下而上”制備出納米級硫化銀顆粒。與此同時，大環(huán)分子可以經(jīng)固-液分離、中和、萃取后回收重復利用。利用這一策略，他們獲得了常規(guī)方法較難獲得的具有高銀硫比（3.5：1）組成的納米顆粒，這類納米顆粒的能隙寬度明顯高于基于傳統(tǒng)方法所合成的尺寸相當?shù)牧蚧y納米顆粒。他們與北京大學化學學院蔣鴻合作，通過Hybrid-DFT計算研究了Ag/S比例對于HOMO-LUMO分子軌道能級的影響，初步闡明了二元半導體材料中各元素組分比例不同對材料帶隙寬度的影響規(guī)律。以上工作為利用超分子組裝方法合成新型功能材料提供了新的思路。文章最近以Edge Article的形式發(fā)表在Chemical Science上(X. He, Y. Wang, C.-Y. Gao, H. Jiang and L. Zhao*,Chem. Sci. 2014, DOI: 10.1039/C4SC01884B)。
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