趙東元教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)明新型介孔“固體表面活性劑”
近日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士團(tuán)隊(duì)在傳統(tǒng)有機(jī)分子表面活性劑的啟發(fā)下，開(kāi)發(fā)了具有碳/硅完全分離的雙介孔不對(duì)稱結(jié)構(gòu)“固體表面活性劑”，并且表現(xiàn)出良好的乳液穩(wěn)定能力，在乳液催化中表現(xiàn)出很好的應(yīng)用前景。相關(guān)論文最近以《Spatial Isolation of Carbon and Silica in a Single Janus Mesoporous Nanoparticle with Tunable Amphiphilicity》為題發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》 (J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 10009)。
現(xiàn)今的很多催化反應(yīng)都涉及到微乳液，即不同類型反應(yīng)物、催化劑分屬不同油水兩相中。由于水油之間互溶性低，導(dǎo)致這類反應(yīng)效率難以提升。納米顆?？梢员晃皆谟退缑嫔?，輔助水和油形成穩(wěn)定的Pickering微乳液，有助于提高微乳液體系的催化效率。和分子型表面活性劑一樣，納米顆粒穩(wěn)定乳液的能力取決于其親水端和疏水段的尺寸比例，因此具有親水/疏水不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的納米顆粒更有利于穩(wěn)定微乳液。分子型表面活性劑一般都有可調(diào)的碳鏈長(zhǎng)度。相對(duì)而言，納米顆粒的親疏水性則很難精確調(diào)控。此前報(bào)道的不對(duì)稱結(jié)構(gòu)大部分都是由納米晶或聚合物構(gòu)成，非對(duì)稱結(jié)構(gòu)兩端性質(zhì)差異不大。而基于有機(jī)硅在二氧化硅或者碳納米顆粒上的異相生長(zhǎng)的工作，也因?yàn)橛袡C(jī)硅是天然的碳硅復(fù)合材料，基于其制備的不對(duì)稱結(jié)構(gòu)總有一端不可避免的由碳硅復(fù)合材料組成，限制了對(duì)于所制備的非對(duì)稱材料親疏水性的精細(xì)調(diào)節(jié)。因此，在單個(gè)不對(duì)稱顆粒中實(shí)現(xiàn)碳和硅的完全分離，是制備具有優(yōu)秀且可調(diào)乳液穩(wěn)定能力納米顆粒的前提。
具有碳/硅完全分離的雙介孔不對(duì)稱結(jié)構(gòu)“固體表面活性劑”，其具備良好的乳液穩(wěn)定及催化能力。
針對(duì)上述問(wèn)題，趙東元院士團(tuán)隊(duì)在前期提出的有序介孔材料各向異性生長(zhǎng)的基礎(chǔ)上（J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 15086; J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 5903; Adv. Mater., 2017, 29, 1701652），通過(guò)表面電荷誘導(dǎo)選擇性生長(zhǎng)的策略，制備了Fe3O4@mC&mSiO2雙介孔不對(duì)稱納米顆粒。該納米顆粒在單顆粒級(jí)別上實(shí)現(xiàn)了碳和二氧化硅完全分離。并且碳（疏水）和二氧化硅（親水）端的尺寸比例可以精確控制，使得此納米顆粒作為“固體表面活性劑”具備優(yōu)秀可調(diào)的微乳液穩(wěn)定能力。在該非對(duì)稱結(jié)構(gòu)兩端選擇性負(fù)載不同催化劑后，該納米顆粒表現(xiàn)出良好的乳液催化性能。
該論文第一作者為復(fù)旦大學(xué)博士生趙天聰，通訊作者為復(fù)旦大學(xué)趙東元教授和李曉民研究員。該項(xiàng)目得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、上海市科委等的大力支持。
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