近日,復旦大學化學系李富友教授團隊與美國德州農工大學化學系周宏才教授合作,攻克了水溶液中三線態(tài)能量遷移受阻的難題,開發(fā)了長程有序且高效穩(wěn)定的水相上轉換發(fā)光平臺,成功地在低功率下實現了高性能的活體發(fā)光成像研究。相關研究論文“3d long-range triplet migration in a water-stable metal–organic framework for upconversion-based ultralow-power in vivoimaging” 在線發(fā)表于《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 5493–5499)。
低功率密度光激發(fā)下的上轉換發(fā)光活體成像研究。
在水中構筑高效三線態(tài)能量遷移的上轉換發(fā)光平臺。
一般TTA-UC體系由敏化劑和受體分子組成,其上轉換發(fā)光很大程度地依賴于分子間三線激發(fā)態(tài)的擴散和碰撞傳能。然而,這些染料分子在水溶液中易發(fā)生聚集猝滅且擴散傳能受阻,導致體系在水相環(huán)境中難以高效發(fā)光。上述工作借助于金屬有機框架(MOFs)在空間上離散連接且長程有序的性質,將敏化劑與受體分子作為基本結構單元排列MOF框架中,實現了分子水平的上轉換功能整合。受體分子作為框架結構中主橋聯配體,敏化劑分子配位在缺陷位置,在框架結構中預先排列的染料分子發(fā)生電子云的重疊,該策略構筑了穩(wěn)定高效的水相TTA-MOF上轉換納米體系,在水溶液中依然保持三線激發(fā)態(tài)遷移的高機動性并獲得微米量級的長程遷移,使得三線態(tài)傳能過程不再受限于染料分子的擴散且不會聚集猝滅。通過優(yōu)化后,該體系能在近太陽輻照度下實現上轉換發(fā)光效率的最大化,并用于弱光操控下高性能的上轉換發(fā)光活體成像。
論文共同第一作者為德州農工大學化學系的Jihye Park博士和復旦大學化學系的徐明博士,通訊作者為復旦大學化學系的李富友教授和德州農工大學化學系的周宏才教授。本項研究得到了國家自然科學基金委和科技部的資助。
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