近日,大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授團(tuán)隊(duì)以封面形式在Chinese?Journal of Catalysis期刊發(fā)表了金催化領(lǐng)域的最新研究成果。該工作以“Development of gold catalysts supported by unreducible materials: Design and promotions”為題,結(jié)合近十年不可還原載體負(fù)載型金催化劑在多相催化領(lǐng)域的應(yīng)用及作者近年的相關(guān)研究工作進(jìn)行綜述。
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近年來,研究學(xué)者將負(fù)載型金催化劑的應(yīng)用視為多相催化工業(yè)化進(jìn)程中的機(jī)遇和挑戰(zhàn),進(jìn)行了廣泛的研究。載體的選取可以有效調(diào)控納米金催化劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)及催化活性。針對載體本身對反應(yīng)是否具有活性,可將金催化劑的載體分為活性載體與惰性載體。其中惰性載體,諸如碳基材料、氧化硅、氧化鋁等,多為反應(yīng)條件下不具備還原性或不可進(jìn)行還原處理的材料,不釋放活性氧物種,通常對反應(yīng)亦不具備催化活性。一般情況下,以傳統(tǒng)不可還原性材料負(fù)載Au NPs時(shí),若非采用特殊的優(yōu)化手段,該類金催化劑的活性及穩(wěn)定性通常差強(qiáng)人意。盡管如此,不可還原材料作為惰性載體,亦展現(xiàn)出無與倫比的獨(dú)特優(yōu)勢,例如其多具有易于調(diào)控的表面性能、可調(diào)變的多樣化微觀結(jié)構(gòu),豐富的地殼儲量和易于大規(guī)模產(chǎn)業(yè)化的優(yōu)勢等。因此,針對不可還原材料負(fù)載的納米金催化劑,探討創(chuàng)新性的改性手段及其對金催化劑活性與穩(wěn)定性的理性調(diào)控,成為近年來納米金催化領(lǐng)域中最引人入勝的研究課題之一。
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該綜述圍繞Au-載體/助劑表界面性質(zhì)的精準(zhǔn)調(diào)控及理性驗(yàn)證,以CO氧化與醇類選擇氧化等反應(yīng)為探針,對基于不可還原材料的納米金催化劑的設(shè)計(jì)理念和改性手段進(jìn)行了多尺度的分析和詮釋。結(jié)合本組研究工作及近十年相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道,以幾種典型的不可還原材料為例,針對負(fù)載型金催化劑的研究進(jìn)展進(jìn)行詳盡的闡述。從催化劑設(shè)計(jì)的理論設(shè)想和實(shí)踐方案入手,對特殊結(jié)構(gòu)材料的獨(dú)創(chuàng)性研制手段、二元金屬摻雜及表面功能化手段、特殊氛圍處理等備受關(guān)注的改性手段進(jìn)行歸納。并進(jìn)一步針對改性手段影響表面化學(xué)結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、Au-載體/助劑間的相互/協(xié)同作用、催化劑形貌的實(shí)例,以及水物種參與對反應(yīng)的影響等方面展開對比討論。本綜述旨在為致力于金催化研究工作及有志在該領(lǐng)域一展抱負(fù)的研究學(xué)者拓展新的思路及方向,全面理解不可還原材料作為惰性載體在金催化領(lǐng)域的巨大應(yīng)用前景,進(jìn)一步激發(fā)不可還原載體負(fù)載金催化劑開發(fā)的新思路,推動(dòng)納米金催化的工業(yè)化進(jìn)程。
論文第一作者為:羅靖潔副教授,通訊作者為:梁長海教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、大連市杰出人才項(xiàng)目、中央高校啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)項(xiàng)目的大力支持。
文獻(xiàn)信息:Jingjie Luo, Yanan Dong, Corinne Petit, Changhai Liang*, Chin. J. Catal., 2020, 42: 670–693.
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