基于局域表面等離子體共振效應(yīng)強(qiáng)化MXene電催化活性的新策略
局域表面等離子體共振（LSPR）效應(yīng)是一種基于光-物質(zhì)的相互作用進(jìn)行能量轉(zhuǎn)換，進(jìn)而調(diào)控納米結(jié)構(gòu)表面電磁場與載流子性質(zhì)的重要手段?；谫F金屬納米粒子的LSPR效應(yīng)構(gòu)筑高性能光電催化劑一直是化學(xué)與材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，其中瓶頸性的難題是貴金屬納米結(jié)構(gòu)中光生載流子壽命極短，難以與化學(xué)反應(yīng)有機(jī)耦合。金屬-半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)能夠有效提升光生載流子的分離效率與壽命，但其利用效率及傳輸效率仍大幅受制于界面處的肖特基勢壘與缺陷態(tài)束縛效應(yīng)。與此同時(shí)，寬帶隙半導(dǎo)體的低本征載流子濃度與較窄的光吸收頻譜也限制了催化效率的提升。
基于二維過渡金屬碳化物/氮化物的MXene是一類新型的二維功能材料，具有從金屬性到半導(dǎo)體連續(xù)可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)和豐富的表面化學(xué)性質(zhì)，在儲(chǔ)能、催化、環(huán)境、生物、電子、電磁屏蔽、超導(dǎo)、傳感、分離技術(shù)、超導(dǎo)等諸多領(lǐng)域顯示出廣泛的應(yīng)用前景，其多元的化學(xué)組成與晶體結(jié)構(gòu)為其物理化學(xué)性質(zhì)與使役功能之調(diào)控提供了廣闊的空間。與貴金屬納米顆粒相比，MXene具有類金屬但低于金屬4-5個(gè)數(shù)量級的本征載流子濃度及更大的二維光吸收截面，在紫外-可見-紅外區(qū)域內(nèi)具有優(yōu)異的光吸收能力和顯著的LSPR效應(yīng)，在光生載流子高效激發(fā)與催化應(yīng)用方面極具潛力，但在國內(nèi)外尚缺乏系統(tǒng)深入的研究。
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近日，大連理工大學(xué)精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王治宇教授、邱介山教授與中科院大連化物所吳凱豐研究員合作，基于MXene的獨(dú)特結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)，在外源電場驅(qū)動(dòng)下，以電化學(xué)催化析氫反應(yīng)為探針，研究揭示了不同化學(xué)組成與晶體結(jié)構(gòu)的MXene（如Ti3C2Tx，V4C3Tx，Nb2CTx）之LSPR效應(yīng)的產(chǎn)生機(jī)制以及對電化學(xué)催化反應(yīng)過程的強(qiáng)化作用原理。他們利用飛秒激光技術(shù)，發(fā)現(xiàn)MXene在可見-近紅外光譜區(qū)域的LSPR效應(yīng)導(dǎo)致顯著的光熱轉(zhuǎn)化與亞皮秒級熱電子效應(yīng)；其中，光熱效應(yīng)通過提供熱能與降低濃差極化，降低了析氫反應(yīng)的過電勢，而熱電子注入效應(yīng)則更利于降低析氫反應(yīng)的活化能。在不同pH環(huán)境中與光輻照條件下，這一耦合強(qiáng)化機(jī)制可使MXene的電催化析氫活性提升5倍以上。這一工作有機(jī)融合了凝聚態(tài)物理、光學(xué)、化學(xué)與材料等交叉學(xué)科的技術(shù)與原理，為發(fā)展新型高效光電響應(yīng)催化材料新體系提供了新的思路。
上述工作近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edi.tion（DOI: 10.1002/anie.202016181），論文第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生吳秈虹，研究工作得到了國家自然科學(xué)基金會(huì)、遼寧省科技廳、大連理工大學(xué)等資助支持。
論文信息：
Xianhong Wu, Junhui Wang, Zhiyu Wang, Fu Sun, Yuzhao Liu, Kaifeng Wu, Xiangyu Meng, Jieshan Qiu. Boosting the Electrocatalysis of MXene by Plasmon-induced Thermalization and Hot-electron Injection, Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202016181
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