二氧化碳(CO2)的大量排放造成了溫室效應(yīng)等一系列嚴(yán)峻的環(huán)境問題;將CO2資源化利用是一個“變廢為寶”的重要途徑。2020年9月,習(xí)近平總書記在第七十五屆聯(lián)合國大會上承諾:中國CO2排放力爭于2030年前達(dá)到峰值,努力爭取2060年前實現(xiàn)碳中和。這為CO2捕集封存和轉(zhuǎn)化利用(CCUS)帶來了新的挑戰(zhàn)與機遇。將CO2催化轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品是CCUS的重要組成部分,具有非常廣闊的研究前景。郭新聞教授團隊近期在CO2捕集及催化加氫制備醇類和液體烴類化學(xué)品方面取得了一系列創(chuàng)新性研究進(jìn)展。
郭新聞教授團隊近期利用倒錐形孔結(jié)構(gòu)的介孔二氧化硅納米球(MSN)作為聚乙烯亞胺(PEI)的載體制備了新型CO2吸附劑。與傳統(tǒng)的SBA-15負(fù)載的吸附劑相比,MSN的獨特孔道結(jié)構(gòu)使其具有更快的吸附速率、脫附速率以及在較短吸附時間內(nèi)更高的吸附量(工作容量提高了50%,CO2吸附速率提高了將近30%,CO2脫附速率提高了70%)。此外,該新型吸附劑的吸附活化能和脫附能量較低,有利于降低吸附脫附循環(huán)過程中的能量消耗,具有良好的實際應(yīng)用前景。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在能源領(lǐng)域頂級期刊Appl.?Energy?2020, 264,?114637。
?
CO2加氫制烴類化學(xué)品的產(chǎn)物多樣、過程復(fù)雜;常用的鐵基催化劑往往存在氧化鐵和碳化鐵等多種相態(tài);反應(yīng)歷程和催化劑組成的復(fù)雜性給理解該催化體系帶來了困難。郭新聞教授團隊研究了碳化鐵顆粒尺寸對CO2加氫性能的影響,并結(jié)合原位X射線衍射和原位漫反射紅外光譜深入分析了CO2加氫對反應(yīng)金屬顆粒尺寸敏感的內(nèi)在原因。該工作為理解復(fù)雜反應(yīng)中的尺寸效應(yīng)、設(shè)計高效鐵基催化劑用于CO2加氫制烴類化學(xué)品提供了新思路,研究成果發(fā)表在催化領(lǐng)域頂級期刊ACS Catalysis?2020, 10, 7424-7433。
?
晶相結(jié)構(gòu)同樣顯著影響催化反應(yīng)性能。郭新聞教授團隊采用實驗結(jié)合密度泛函理論計算的方法,對不同晶相氧化銦催化CO2加氫制CO的性能差異進(jìn)行了深入研究,發(fā)現(xiàn)六方相和立方相氧化銦表面生成催化活性位點的能力及對CO2吸附活化的差異是影響催化性能的根本原因。團隊通過原位XRD等技術(shù)觀察到六方相氧化銦在催化反應(yīng)條件下轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较?/span>,并探討了晶相轉(zhuǎn)變的機理,為深入理解、優(yōu)化設(shè)計In2O3催化CO2加氫體系提供了新的思路。該工作以封面論文形式發(fā)表在ACS Catalysis. 2020, 10, 3264-3273。
?
除了體相的晶相轉(zhuǎn)變,催化劑的表面重構(gòu)與催化活性和產(chǎn)物選擇性的變化同樣密切相關(guān)。郭新聞教授團隊采用CO2探針-原位紅外、HAADF-STEM等多種表征技術(shù)及動力學(xué)實驗,發(fā)現(xiàn)在CO2加氫制甲醇反應(yīng)中,ZnAl2O4尖晶石催化劑表面Zn-O-Al結(jié)構(gòu)消失、形成高活性的無定型ZnO物種,顯著提高甲醇生成速率(TOF值)和甲醇選擇性。該工作對理解反應(yīng)中催化劑表面重構(gòu)下的動態(tài)構(gòu)效關(guān)系、開發(fā)高效甲醇合成催化劑帶來了啟發(fā),研究成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental?2021, 284, 119700.
?
郭新聞教授團隊在CO2捕集與催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究工作得到了國際相關(guān)領(lǐng)域的認(rèn)可,近期受邀在國際期刊ACS?Catalysis?(2021, DOI: 10.1021/acscatal.0c03665?)?和Frontiers in Energy Research ?(2021, DOI:10.3389/fenrg.2020.621119)上發(fā)表相關(guān)綜述文章,系統(tǒng)總結(jié)、分析了CO2催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的現(xiàn)狀和未來的發(fā)展方向。
?
上述論文的第一作者分別為博士生婁飛?。?/span>Appl. Energy?2020)、朱杰(ACS Catal. 2020)、王建洋(ACS Catal. 2020;ACS Catal. 2021)和張新寶(Appl.?Catal. B: Environ. 2021; Front. Energy Res.?2021)。以上工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金和大連理工大學(xué)引進(jìn)人才啟動經(jīng)費的支持。
版權(quán)與免責(zé)聲明:本網(wǎng)頁的內(nèi)容由收集互聯(lián)網(wǎng)上公開發(fā)布的信息整理獲得。目的在于傳遞信息及分享,并不意味著贊同其觀點或證實其真實性,也不構(gòu)成其他建議。僅提供交流平臺,不為其版權(quán)負(fù)責(zé)。如涉及侵權(quán),請聯(lián)系我們及時修改或刪除。郵箱:sales@allpeptide.com