包明教授團隊在π-烯丙基金屬化學(xué)研究領(lǐng)域取得新進展
包明教授團隊在π-烯丙基金屬化學(xué)研究領(lǐng)域取得新進展
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現(xiàn)代分子創(chuàng)造工程追求綠色、原子經(jīng)濟和步驟經(jīng)濟，要求原料廉價易得。烯烴屬于石油化工原料，可方便獲得，通過催化反應(yīng)將其直接轉(zhuǎn)換為高附加值產(chǎn)品，具有重要意義。因此，烯烴分子的過渡金屬催化雙官能團化反應(yīng)研究，引起人們的廣泛關(guān)注，開發(fā)了多種類型的雙官能團化反應(yīng)。然而，由于醇分子穩(wěn)定而難以被活化，使得烯烴分子的過渡金屬催化直接烴基-羥基化反應(yīng)（catalytic direct carbohydroxylation of alkenes）研究，具有重大挑戰(zhàn)性。
近日，“選擇性分子轉(zhuǎn)換與功能化”研究團隊，首次采用過渡金屬、Lewis酸和Br?nsted酸協(xié)同催化策略，成功實現(xiàn)了烯烴分子的直接烴基-羥基化反應(yīng)。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在國際頂級化學(xué)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.,2019, 58, DOI: 10.1002/anie.201813148)。該論文使用儲量豐富的過渡金屬銅為催化劑，符合綠色化學(xué)可持續(xù)發(fā)展的理念。
在該論文中，以烯丙醇為烴基-羥基化試劑，并在Br?nsted酸的催化下，首次將其直接轉(zhuǎn)化為π-烯丙基銅中間體，進而使其與原位生成的β-羥基有機銀發(fā)生親核取代反應(yīng)，生成烯烴分子的烴基-羥基化產(chǎn)物。“選擇性分子轉(zhuǎn)換和官能化”研究團隊長期致力于π-烯丙基金屬化學(xué)的研究，并已取得系列創(chuàng)新成果。在該論文中，“選擇性分子轉(zhuǎn)換和官能化”研究團隊揭示了π-烯丙基銅的反應(yīng)規(guī)律，進一步拓展了其研究領(lǐng)域。
巴基斯坦籍博士生Ahemd Waqar和青年教師張勝為本文研究工作的主要完成者，并列為第一作者。
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【新聞鏈接】：《Angew. Chem. Int. Ed.》是國際化學(xué)領(lǐng)域最具權(quán)威和最有影響力的學(xué)術(shù)期刊，是Wiley旗下的頂級期刊。2018年影響因子高達12.102。文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201813148
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