等離子體催化活化甲烷和氨氣低溫合成氫氰酸新進(jìn)展
等離子體催化活化甲烷和氨氣低溫合成氫氰酸新進(jìn)展
(ACS Catalysis,2018, 8, 10219-10224, Supplementary Cover)
氫氰酸（HCN）是一種重要的化工原料。目前，氫氰酸的工業(yè)生產(chǎn)方法主要有安氏法（FASF開(kāi)發(fā)）和BMA法（Degussa開(kāi)發(fā)）。安氏法是以甲烷、氨氣和氧氣為原料，于常壓、1000 oC條件下，在Pt-Rh合金網(wǎng)的催化作用下合成氰化氫。BMA法是甲烷和氨氣在常壓、1300 oC以上的條件下進(jìn)行的反應(yīng)，所用的催化劑是管狀的Pt網(wǎng)固定床。這兩種方法均須1000 oC以上的高溫，反應(yīng)條件苛刻，且消耗大量貴金屬Pt和Rh。
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精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室易顏輝講師和郭洪臣教授團(tuán)隊(duì)一直致力于等離子體催化活化小分子研究。前期研究表明，在等離子體條件下，CH4在低溫甚至室溫條件就能被活化為高活性的CH3、CH2、CH等自由基物種（Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56,13679-13683）；而NH3在等離子體條件下也能通過(guò)與高能電子的非彈性碰撞產(chǎn)生大量的NH3*、NH2、NH等高反應(yīng)活性基團(tuán)（ACS Catal., 2015, 5, 4167-4174）?；诖耍搱F(tuán)隊(duì)在低溫共活化CH4和NH3，實(shí)現(xiàn)C-N偶聯(lián)合成HCN方面取得重要進(jìn)展。研究結(jié)果表明，在等離子體和Pt/TS-1催化劑協(xié)同作用下，可在400 oC條件下實(shí)現(xiàn)氰化氫的合成。在最優(yōu)條件下，甲烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)25 %，HCN的選擇性達(dá)80 %。此外，該團(tuán)隊(duì)還結(jié)合發(fā)射光譜等診斷方法揭示反應(yīng)機(jī)理。等離子體主要起預(yù)活化CH4和NH3的作用，而 Pt/TS-1催化劑吸附等離子體產(chǎn)生的活性物種，并催化脫氫，兩者協(xié)同促進(jìn)HCN的低溫合成。
相關(guān)成果以封面論文（Supplementary Cover）發(fā)表于ACS Catalysis, 2018, 8, 10219-10224，論文第一作者碩士生郭智芳，通訊作者易顏輝講師。
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