于吉紅院士研究團(tuán)隊開發(fā)了自由基路線合成高度有序介孔材料的新方法
有序介孔材料由于其高的比表面積和可控的孔道結(jié)構(gòu)，已廣泛的應(yīng)用于分離、催化、藥物輸送和傳感等方面。然而傳統(tǒng)的有序介孔氧化硅材料需要在酸性或堿性下合成，既不綠色環(huán)保也不適合大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)。因此尋找綠色、高效的方法合成高度有序的介孔氧化硅材料仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
近日，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、無機(jī)合成與制備化學(xué)國家重點實驗室于吉紅院士科研團(tuán)隊提出了一種利用自由基路線在無酸體系合成高度有序介孔氧化硅SBA-15的方法。通常，在無酸條件下合成的介孔氧化硅呈現(xiàn)的是無序的孔道結(jié)構(gòu)。他們利用紫外光照射產(chǎn)生的·OH自由基促進(jìn)原硅酸四乙酯（TEOS）的水解以及硅物種與表面活性劑的自組裝過程，在完全無酸的綠色反應(yīng)條件下得到了高度有序的介孔二氧化硅SBA-15。研究發(fā)現(xiàn)，通過適當(dāng)光密度的紫外光對TEOS-P123-H2O反應(yīng)體系進(jìn)行照射，體系中生成的·OH自由基會促進(jìn)Q3和Q4物種的形成，從而有利于具有高比表面積、高度有序的SBA-15的形成。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)在反應(yīng)體系中加入Fenton試劑，可以合成鐵負(fù)載效率高達(dá)50%的有序介孔Fe-SBA-15，解決了在酸反應(yīng)體系中過渡金屬難以負(fù)載的問題。通過向反應(yīng)體系中加入痕量的自由基引發(fā)劑Na2S2O8, 也可以得到高度有序的SBA-15。該研究開創(chuàng)了利用自由基路線合成高度有序的介孔氧化硅材料的新思路，并為其大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)提供了應(yīng)用前景。這一成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。
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此前該研究團(tuán)隊開創(chuàng)性的發(fā)現(xiàn)，·OH自由基存在于沸石分子篩的水熱合成體系，并可以顯著加速沸石分子篩的成核，且首次對該機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)的研究(Science, 2016, 351, 1181-1191)，使人們對沸石分子篩的生成機(jī)理有了新認(rèn)識，為在工業(yè)上具有重要需求的沸石分子篩材料的高效、節(jié)能和綠色合成開辟了新的路徑。這一重大發(fā)現(xiàn)，為自由基路線綠色合成高度有序介孔氧化硅材料提供了理論基礎(chǔ)。
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論文鏈接地址：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b00093
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