步宇翔教授團隊光能轉(zhuǎn)換研究取得重要進展
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近日，我院步宇翔教授團隊在單線態(tài)裂分（singlet fission）研究領(lǐng)域取得了重要進展。相關(guān)成果以“General Dual-Switched Dynamic Singlet Fission Channels in Solvents Governed Jointly by Chromophore Structural Dynamics and Solvent Impact: Singlet Pre-Fission Energetics Analyses”為題發(fā)表在國際著名化學類頂級期刊J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142(41), 17469–17479. DOI: 10.1021/jacs.0c06919）。文章的第一作者為化學與化工學院2018級博士研究生薛利娟，其指導教師步宇翔教授為通訊作者，山東大學為獨立完成單位。
太陽能電池在我們的日常生活中應(yīng)用日益廣泛，而單線態(tài)裂分能夠打破Shockley-Queisser效率極限（~33%）并提高有機光電器件的轉(zhuǎn)換效率，因此備受人們關(guān)注。對任何光能轉(zhuǎn)換體系，在光激發(fā)前，溶劑效應(yīng)和發(fā)色團的結(jié)構(gòu)微擾對激發(fā)態(tài)的能量、態(tài)混合和疊加、發(fā)色團間的軌道相互作用都有很大的影響。毫無疑問，這種結(jié)構(gòu)微擾會進一步影響單線態(tài)裂分機制和效率。然而，目前的研究關(guān)于溶劑對單線態(tài)裂分的影響都來自光激發(fā)之后的過程。另外，一直以來預(yù)測體系是否能夠發(fā)生單線態(tài)裂分僅使用傳統(tǒng)的能量判據(jù)（DESF￡ 0），但這一判據(jù)無法解釋發(fā)色團的靜態(tài)結(jié)構(gòu)在不滿足能量判據(jù)的情況下而發(fā)生了單線態(tài)裂分的實驗事實。
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作者首次通過從頭算動力學模擬取樣研究了溶液中發(fā)色基團BODIPY二聚體在光激發(fā)前的體系結(jié)構(gòu)動力學，并在預(yù)裂分能量學分析的基礎(chǔ)上，提出了動態(tài)雙開關(guān)單線態(tài)裂分通道來預(yù)測單態(tài)裂分能否發(fā)生。有意義的是該雙開關(guān)單線態(tài)裂分動態(tài)通道機制具有普適性，利用提出的雙能量判據(jù)可以對有關(guān)體系直接有效預(yù)測其發(fā)生單線態(tài)裂分的概率，進而確定其發(fā)生單線態(tài)裂分的可能性，為實驗研究和實際應(yīng)用提供重要信息和理論指導。
上述研究工作得到了國家自然科學基金項目的支持。
??? 原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06919
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