陳代榮教授團隊在缺陷態(tài)金屬硫化物基光電陽極材料研究中取得新成果
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近日，我院陳代榮教授課題組在缺陷態(tài)金屬硫化物基光電陽極材料研究領域取得了重要進展。相關(guān)成果以“Highly active deficient ternary sulfide photoanode for photoelectrochemical water splitting” 為題，發(fā)表在國際頂級期刊 Nature communications (IF=12.19) (DOI: 10.1038/s41467-020-16800-w)。2018級博士研究生王海梅為本文第一作者，夏玉國高級實驗師和陳代榮教授為本文的共同通訊作者，山東大學為唯一完成單位。?
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金屬硫化物因具有合適的帶隙、可調(diào)控的化學組成和形貌、豐富的活性位點，廣泛應用于光催化、電催化、光敏元件和光電探測器等領域。但在光電催化領域，金屬硫化物基光電陽極的本征光生電荷分離效率和表面水氧化反應速率較低，使得材料的光電轉(zhuǎn)換效率低。此外，金屬硫化物因光生空穴的表面積累而易發(fā)生自身光腐蝕，使其界面結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。晶面結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)調(diào)控是提高半導體材料光、電催化性能的有效策略。光電性能的晶面依賴特性、缺陷結(jié)構(gòu)與光電性能的構(gòu)效關(guān)系也是催化研究的前沿領域。
基于此，在陳代榮教授的指導下，課題組首先合成了晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且中心金屬d電子易于調(diào)控的三元金屬硫化物CdIn2S4。然后通過簡單的還原性氣氛處理的策略，成功在CdIn2S4表面引入硫空位。通過電子順磁譜及球差電鏡表征確認了表面硫空位的存在。光電催化水分解性能表明具有硫空位的CdIn2S4光電陽極在1.23V (vs. RHE)外置偏壓和模擬太陽光下，獲得了5.73?mA?cm-2的光電流密度，是目前報道的金屬硫化物基單光子吸收體的最大值。同時，課題組在硫空位對PEC性能和電荷轉(zhuǎn)移動力學的影響上進行了系統(tǒng)地研究。實驗和理論計算表明，表面硫空位除能有效提高界面載流子濃度、增大光電陽極/電解質(zhì)能帶彎曲外，可以有效抑制CdIn2S4光陽極上的表面態(tài)分布，這也是獲得高光電流密度的本質(zhì)原因。該工作為調(diào)節(jié)半導體/電解質(zhì)界面電位提供了一種途徑，也為其他金屬硫化物光電陽極材料的設計提供新思路。
上述研究得到了國家自然科學基金(21701099)和泰山學者攀登計劃的支持(tspd20150201)。
文章鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16800-w
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