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近日，我院錢(qián)逸泰院士團(tuán)隊(duì)楊劍教授課題組鈉離子二次電池研究方面取得新成果。圍繞著合金機(jī)制鈉離子電池負(fù)極材料的循環(huán)穩(wěn)定性提升和新材料電化學(xué)機(jī)制研究方面，取得了系列研究進(jìn)展，連續(xù)在ACS Nano.和Adv. Funct. Mater.上發(fā)表高水平研究論文。

鈉離子電池與鋰離子電池相比具有儲(chǔ)量豐富的優(yōu)勢(shì)，但存在化學(xué)性質(zhì)活潑、半徑大和質(zhì)量較重的缺點(diǎn)。與此同時(shí)，目前常用的碳負(fù)極和過(guò)渡金屬氧化物，并不能滿足鈉離子電池的負(fù)極要求。研究發(fā)現(xiàn)，基于合金化反應(yīng)的負(fù)極材料Sb，Sb₂S₃，Sn，SnO₂，SnS_x等材料，具有較高的理論容量。然而，這些材料經(jīng)常在循環(huán)時(shí)經(jīng)受大量的體積變化和結(jié)構(gòu)應(yīng)變/應(yīng)力，這很容易誘發(fā)結(jié)構(gòu)解構(gòu)、顆粒粉碎，從而降低性能。針對(duì)上述難題，我院錢(qián)逸泰院士團(tuán)隊(duì)的楊劍教授課題組研發(fā)數(shù)種新的磷酸鹽體系， 利用P₂O₇^4-、PO₄^3-等陰離子較大的體積優(yōu)勢(shì)來(lái)穩(wěn)定活性物質(zhì)，緩沖體積變化帶來(lái)的結(jié)構(gòu)應(yīng)力，提高材料的循環(huán)穩(wěn)定性。同時(shí)，這種基于磷酸鹽的負(fù)極材料以往報(bào)道很少。主要結(jié)果包括：

1） 首次證實(shí)晶態(tài)的SnP₂O₇也可以具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，并對(duì)其電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制進(jìn)行了闡述和論證。通過(guò)水熱反應(yīng)結(jié)合高溫煅燒，成功制備出還原石墨烯支撐的晶態(tài)SnP₂O₇（SnP₂O₇/rGO）。當(dāng)其用于鈉離子電池負(fù)極材料時(shí)，0.2 A g^-1的電流密度下循環(huán)200圈，容量保持率依然維持在99%。即便是在1 A g^-1的電流密度下循環(huán)1000圈，容量保持率依然在99%。更重要的是，類(lèi)似的循環(huán)穩(wěn)定性在全電池中也得到了驗(yàn)證。通過(guò)多種離位分析手段，對(duì)于磷酸錫的充放電反應(yīng)，尤其是充電過(guò)程進(jìn)行了細(xì)致的分析和討論，揭示了內(nèi)在的反應(yīng)機(jī)制。論文以SnP₂O₇ Covered Carbon Nanosheets as a Long‐Life and High‐Rate Anode Material for Sodium‐Ion Batteries為題發(fā)表在國(guó)際材料領(lǐng)域著名期刊《先進(jìn)功能材料》 (Adv. Funct. Mater., 2018, 1804672, DOI: 10.1002/adfm.201804672；I.F. = 13.325)。第一作者是山東大學(xué)的潘軍同學(xué)，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為第一通訊單位。高鵬研究員（北京大學(xué)）課題組為材料的結(jié)構(gòu)分析和表征提供了關(guān)鍵數(shù)據(jù)。該工作發(fā)表后立即分別被 “能源學(xué)人”網(wǎng)站專(zhuān)題報(bào)道。

2）首次將層狀結(jié)構(gòu)SbPO₄作為鈉離子電池的負(fù)極材料，對(duì)還原氧化石墨烯負(fù)載SbPO₄納米棒（SbPO₄/rGO）的充放電反應(yīng)機(jī)制和電化學(xué)性能進(jìn)行了初步研究。先進(jìn)透射電子顯微鏡（TEM）研究發(fā)現(xiàn)，首次放電時(shí)納米棒的直徑方向發(fā)生巨大膨脹,長(zhǎng)度方向的變化則相對(duì)較小。采用X射線衍射（XRD）和選區(qū)電子衍射（SAED）分析其原因是SbPO₄還原為Sb并繼續(xù)合金化導(dǎo)致。在0.5 A g^-1的電流密度下，SbPO₄/rGO在半電池和全電池中循環(huán)100次后，容量保持率都為99％。在半電池中，其循環(huán)壽命可達(dá)1000圈，而比容量依然維持在100 mAh g^-1。論文以Layered-Structure SbPO₄/Reduced Graphene Oxide: An Advanced Anode Material for Sodium Ion Batteries為題發(fā)表在國(guó)際納米領(lǐng)域權(quán)威期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)·納米》 (ACS Nano, 2018, DOI: 10.1021/acsnano.8b08065；I.F. = 13.709)。第一作者是山東大學(xué)的潘軍同學(xué)和北京大學(xué)/哈爾濱工業(yè)大學(xué)的陳樹(shù)林同學(xué)，高鵬研究員（北京大學(xué)）和楊劍教授（山東大學(xué)）為共同通訊作者，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為第一通訊單位。研究過(guò)程得到了山東大學(xué)理論化學(xué)所付強(qiáng)老師的重要計(jì)算支撐。該工作發(fā)表后立即分別被 “材料人”網(wǎng)站專(zhuān)題報(bào)道。

上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目，國(guó)家自然科學(xué)基金儀器研發(fā)專(zhuān)項(xiàng)，山東省泰山學(xué)者計(jì)劃，山東省重大研發(fā)計(jì)劃，山東大學(xué)交叉學(xué)科培育項(xiàng)目的支持，學(xué)院大型儀器中心的分析測(cè)試平臺(tái)為本工作提供了關(guān)鍵支持。楊劍教授課題組自2016年來(lái)，以通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Nano.、Adv. Funct. Mater.等頂級(jí)刊物發(fā)表多篇論文，研究成果先后被Materialsviewchina.com, chemeurope.com, chemistryviews.org, phys.org, nanowerk.com等網(wǎng)站專(zhuān)題報(bào)道，多篇論文入選EIS高引用論文，2篇論文先后被Angew. Chem. Int. Ed 和J. Mater. Chem. A遴選為HOT PAPER，為學(xué)校的人才培養(yǎng)、雙一流學(xué)科建設(shè)和發(fā)展做出了積極的貢獻(xiàn)。

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全 文：https://doi.org/10.1002/adfm.201804672

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全 文：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b08065

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http://www.sdchem.com.cn/html/xincailiao/hydt/2018/1127/16544.html

http://www.cailiaoniu.com/160090.html

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