近日，我院無機(jī)所賈春江教授課題組和上海應(yīng)用物理所司銳研究員課題組、中國科技大學(xué)馬超博士合作，在納米金催化劑催化室溫一氧化碳氧化反應(yīng)過程中地活性位點(diǎn)指認(rèn)方面取得重要進(jìn)展。其研究結(jié)果以通訊的形式發(fā)表在國際權(quán)威期刊《自然通訊》（Nature Communication, 7, 13481 doi: 10.1038/ncomms13481 (2016).）。
負(fù)載在可還原性載體上的小尺寸的金物種，由于其獨(dú)特的催化氧化反應(yīng)的性能而備受人們的關(guān)注。然而，在過去的二十多年，對于在催化一氧化碳氧化反應(yīng)中，真正的起到活性位點(diǎn)作用的金物種還一直存在爭議。其中，實(shí)現(xiàn)催化劑的可比性和真正意義上的原位檢測金物種在反應(yīng)過程中的結(jié)構(gòu)演變是實(shí)現(xiàn)活性位指認(rèn)的關(guān)鍵?；谝陨蠁栴}，賈春江教授與司銳研究員、馬超博士等三個(gè)課題組合作，可控的合成了三種不同聚集狀態(tài)的金物種，通過球差校正地高分辨透射電子顯微鏡（Cs-corrected HRETM）和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（XAFS）驗(yàn)證，其聚集尺寸分別是單分散的金原子、小于2nm的金團(tuán)簇以及3-4nm左右的金顆粒。并通過各種原位表征技術(shù)，包括原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（in-situ XAFS）、原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（in-situ DRIFTs）和原位X射線衍射（in-situ XRD）等技術(shù)，清晰地觀察到，在催化室溫一氧化碳氧化反應(yīng)過程中，金顆粒及金團(tuán)簇中存在的金屬態(tài)的金物種，對活性的貢獻(xiàn)要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于單分散狀態(tài)的離子價(jià)態(tài)的金物種。該工作在闡述重要的模型催化反應(yīng)-一氧化碳氧化反應(yīng)的機(jī)理方面具有重要的指導(dǎo)意義。
山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為第一完成單位，無機(jī)所2013級碩士生郭麗雯和上海光源的2012級杜培培博士生為本文的共同第一作者，我院無機(jī)所2015級博士研究生付信樸為原位紅外測試及后期實(shí)驗(yàn)補(bǔ)充提供了幫助。該工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省泰山學(xué)者支持計(jì)劃、山東大學(xué)基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目、中科院百人計(jì)劃、中科院先導(dǎo)項(xiàng)目的共同支持。
該論文網(wǎng)址：http://www.nature.com/articles/ncomms13481。
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