賈春江（能源催化）課題組亞納米鐵氧簇催化劑研究取得進(jìn)展
近日，我院無機(jī)所賈春江教授課題組和上海應(yīng)用物理所司銳研究員課題組、中國科技大學(xué)馬超博士合作，在二氧化鈰負(fù)載的亞納米級鐵氧團(tuán)簇（subnanometer cluster）催化劑的合成及在催化費(fèi)托合成反應(yīng)的構(gòu)效關(guān)系方面取得進(jìn)展。其研究結(jié)果以全文的形式發(fā)表在國際催化領(lǐng)域權(quán)威期刊《美國化學(xué)會×催化》（ACS Catalysis, 2016, 6，3072-3082）。
由于高比例的暴露的界面活性位點(diǎn)，亞納米團(tuán)簇催化劑往往表現(xiàn)出較普通納米尺寸的催化劑更為優(yōu)越的催化活性。以往有關(guān)亞納米催化劑的研究涉及的大多為貴金屬相關(guān)的原子或團(tuán)簇級催化劑的構(gòu)建，而對于活性較高且更為經(jīng)濟(jì)適用的過渡金屬催化劑的研究相對空白。此外，在能源催化領(lǐng)域中至關(guān)重要的費(fèi)托合成反應(yīng)(Fischer-Tropsch synthesis)中，由于催化劑結(jié)構(gòu)的復(fù)雜和反應(yīng)條件的苛刻，費(fèi)托合成催化劑的構(gòu)效關(guān)系一直是研究的難點(diǎn)。這對以上問題，賈春江教授與司銳研究員、馬超博士等三個課題組合作，充分利用二氧化鈰負(fù)載的亞納米級鐵氧團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)單一性，使用球差矯正的高分辨透射電子顯微鏡（Cs-corrected HRETM） 結(jié)合電子能量損失譜（EELS）、同步輻射X射線吸收譜（XAFS）和原位X射線衍射（XRD）等技術(shù)深入系統(tǒng)考察了Fe-Ox-Fe團(tuán)簇和Fe-Ox-Ce團(tuán)簇催化劑在費(fèi)托合成反應(yīng)的結(jié)構(gòu)漸變的過程。結(jié)合對不同反應(yīng)時間Fe原子的電子結(jié)構(gòu)及短程配位信息（Fe-O、Fe-Fe及Fe-Ce）的考察，推測并驗(yàn)證出，有弱相互作用力的Fe-O-Fe團(tuán)簇在催化費(fèi)托合成的反應(yīng)中具有更為優(yōu)越的性能。該工作發(fā)展了在原子層次考察負(fù)載型催化劑的結(jié)構(gòu)變化及構(gòu)效關(guān)系的實(shí)驗(yàn)方法，對于其他催化劑體系的精細(xì)結(jié)構(gòu)表征也具有重要的指導(dǎo)意義。三位評審專家對本工作給予了充分肯定，其中兩位審稿專家給予領(lǐng)域內(nèi)Top10%的高度評價。
上海光源楊琦博士和我院無機(jī)所2015級博士生付信樸為本文的共同第一作者，該工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省泰山學(xué)者支持計(jì)劃、山東大學(xué)基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目、中科院百人計(jì)劃、中科院先導(dǎo)項(xiàng)目的共同支持。
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