近年來(lái)，雖然鋰離子電池已經(jīng)在小型的移動(dòng)通訊工具中得到了廣泛的應(yīng)用，但是由于其負(fù)極材料（為石墨基材料）的理論比容量較?。?72 mAh g?1），已無(wú)法滿足日益發(fā)展的高儲(chǔ)能電源的需求。因此，開(kāi)發(fā)高比容量、長(zhǎng)循環(huán)壽命和價(jià)格經(jīng)濟(jì)的新材料替代石墨材料，從而實(shí)現(xiàn)鋰離子電池性能的提高以滿足日益增長(zhǎng)的市場(chǎng)需求，已經(jīng)成為科學(xué)家研究的重點(diǎn)。過(guò)渡金屬氧化物具有較高的理論比容量（800-1200 mAh g?1），被認(rèn)為是石墨材料的理想替代材料之一。
目前，過(guò)渡金屬氧化物多數(shù)采用共沉淀制得碳酸鹽-煅燒的方法，但只能適用于溶度積常數(shù)Ksp相差不大的過(guò)渡金屬離子，而且該方法制備的目標(biāo)材料的尺寸多在微米級(jí)別，因而對(duì)材料電化學(xué)性能的提升具有一定局限性。但對(duì)高比表面積的納米材料來(lái)說(shuō)，一方面它會(huì)增加電極材料與電解液的副反應(yīng)，使得材料的穩(wěn)定性變差，材料的晶體結(jié)構(gòu)容易坍塌；另一方面，納米尺度材料振實(shí)密度較低，導(dǎo)致體積能量密度較低，易團(tuán)聚，電極加工困難等。微納復(fù)合結(jié)構(gòu)可以在規(guī)避微米和納米材料各自缺點(diǎn)的同時(shí)，集合兩者的優(yōu)點(diǎn)，兼具振實(shí)密度高和擴(kuò)散路徑短的特點(diǎn)，達(dá)到提高電極材料綜合性能的目的。鑒于此，該課題組以多元醇為溶劑，選擇性控制合成了ZnCo2O4介孔孿生球和立方塊微納結(jié)構(gòu)；同時(shí)系統(tǒng)研究了前驅(qū)物孿生球的形成過(guò)程，根據(jù)不同時(shí)間形貌的演化，提出了“多步分離-原位溶解重結(jié)晶”的晶體生長(zhǎng)機(jī)制。作為鋰離子電池負(fù)極材料，該材料展現(xiàn)出了優(yōu)越的倍率性能和循環(huán)性能。正如本文審稿人所說(shuō)，作者提出并發(fā)現(xiàn)了一個(gè)有趣而新穎的形成機(jī)理，而且目標(biāo)產(chǎn)物顯示了優(yōu)異的電化學(xué)性能。如ZnCo2O4孿生球在10 A g?1 的電流密度下其容量為790 mAh g?1，在長(zhǎng)循環(huán)測(cè)試中，5 A g?1 的電流密度下循環(huán)2000圈，其可逆容量可以保持在550 mAh g?1，顯示了潛在的應(yīng)用前景。
此外，在該課題組結(jié)合溶劑熱/回流法在材料結(jié)構(gòu)控制方面的優(yōu)勢(shì)，以“前驅(qū)物模板合成”的原位自犧牲模板的路線合成了Co3O4/rGO/CNTs、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、MnCo2O4、CoMn2O4、Mn1.5Co1.5O4、NiCo2O4、等多種結(jié)晶性好、電化學(xué)性能優(yōu)異的二元/三元過(guò)渡金屬氧化物分級(jí)微納結(jié)構(gòu)。部分研究成果發(fā)表在（Adv. Funct. Mater. 2012, 22, 2560-2566.）、Chem. Eur. J.（2013，19, 11310-11319.）、Nano Energy（2013, 2, 1249-1260.）、Nanoscale (2013, 5, 2045-2054.; 2014, 6, 3268-3273.)，J. Mater. Chem. (A) (2012, 22, 23254-23259/14276-14283.; 2013, 1, 10985-10990/15292-15299.)，ACS Appl. Mater. Interfaces (2013, 5, 981-988.; 2014, 6, 24-30.)等刊物上。該課題組相關(guān)工作發(fā)表后，獲得了研究者的關(guān)注和評(píng)價(jià)，如單分散的NiCo2O4介孔微球在ACS Appl. Mater. Interfaces (2013, 5, 981-988.)發(fā)表后，已被引用近30次，并入選高引用次數(shù)論文（ISI Highly Cited Papers）。
上述系列研究得到了得到國(guó)家科技部973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省杰出青年基金/面上基金和山大自主基金等項(xiàng)目資助。
（文： 徐化云）
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