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????? 日前，我院白俊峰教授課題組在金屬有機骨架化合物選擇性吸附二氧化碳研究方面取得重要進(jìn)展，他們的研究成果發(fā)表在2013年1月出版的期刊《美國化學(xué)學(xué)會志》上。
??????近年來，金屬有機骨架化合物作為一類具有超高比表面和結(jié)構(gòu)可調(diào)控的新型孔性材料，其在戰(zhàn)略性氣體（如甲烷，氫氣及二氧化碳）的吸附分離及催化等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用，得到了世界范圍的廣泛關(guān)注。對溫室氣體排放的關(guān)注，使得越來越多的化學(xué)工作者致力于對金屬有機骨架化合物選擇性捕獲二氧化碳的研究。相比于傳統(tǒng)的采用液氨吸收二氧化碳的方法，金屬有機骨架化合物吸附二氧化碳的主要作用屬于物理吸附，具有很好的吸附-脫附可逆性，因此在二氧化碳吸附后的釋放上所需的能量更低。對于如何提高金屬有機框架化合物的二氧化碳選擇性，以著名化學(xué)家Yaghi為代表的課題組提出了較為可行的策略。然而，這些策略在提高二氧化碳選擇性的同時，基本都會存在比表面積及孔體積下降的情況。怎樣能在提高金屬有機框架化合物對二氧化碳的選擇性的同時，保持比表面積及孔體積不發(fā)生變化？對此，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院白俊峰教授課題組先后在《美國化學(xué)學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）和《化學(xué)通訊》（Chemical Communications）等期刊上發(fā)表了一些解決此問題的方案。
??????據(jù)了解，他們提出了一種全新的通過轉(zhuǎn)移配體的配位點來精細(xì)調(diào)控孔尺寸以及引入不配位氮原子來改變孔道極性的策略，這一策略在保證金屬有機框架化合物比表面和孔體積不變的情況下，顯著提高了它對二氧化碳的親和力及選擇性，使其成為了工業(yè)排放氣體中二氧化碳的選擇性捕獲以及天然氣純化方面極佳的備選材料。
??????他們提出的策略以及主要的實驗結(jié)果顯示在圖1和圖2中。如圖1所示，基于一個不含有金屬開放位點的具有（3，6）網(wǎng)絡(luò)的金屬有機骨架化合物SYSU, 通過改變配體吡啶基團(tuán)上氮原子的位置，設(shè)計合成得到了NJU-Bai7。繼而基于NJU-Bai7，通過引入不配位氮原子設(shè)計了NJU-Bai8。由于不存在原子數(shù)目的增多與減少，通過此策略得到的NJU-Bai7和NJU-Bai8兩個金屬有機骨架化合物具有與SYSU大致相同的比表面和孔體積。然而，由于配位點轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的孔道變窄以及不配位氮原子引入引起的孔道內(nèi)極性變化，使得NJU-Bai7和NJU-Bai8在低壓區(qū)（約0.15 bar）具有很高的二氧化碳吸附量以及CO2/N2選擇性（圖2a），并且，NJU-Bai8在高壓區(qū)也具有更好的CO2/CH4選擇性（圖2b）。此策略的提出，將可能為以后設(shè)計合成具有二氧化碳高選擇性的金屬有機骨架化合物提供一個全新的思路，該工作發(fā)表在最新一期的《美國化學(xué)學(xué)會志》上。這是白俊峰教授課題組近十年來同其他課題組包括游效曾院士、潘毅教授、黎書華教授，德國Manfred和美國Zaworotko教授在金屬有機骨架化合物方面協(xié)同創(chuàng)新和深入研究基礎(chǔ)上取得的最新進(jìn)展。這一工作同時得到了基金委重點基金、創(chuàng)新群體基金和科技部973項目的經(jīng)費支持。