超分子有機化學(xué)王樂勇教授課題組在四重氫鍵構(gòu)筑的動態(tài)索烴方面取得新進(jìn)展
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????? 最近我院介觀化學(xué)教育部重點實驗室，分子有機化學(xué)研究中心王樂勇教授課題組在動態(tài)索烴的研究中取得新進(jìn)展。課題組博士生肖唐鑫和李少路成功地組裝了基于非共價四重氫鍵作用力互鎖的動態(tài)索烴，彌補了以往動態(tài)索烴僅集中于金屬-配位作用的空白。相關(guān)研究論文“Novel Self-Assembled Dynamic [2]Catenanes Interlocked by the Quadruple Hydrogen Bonding Ureidopyrimidinone Motif”近日以Edge Article的形式發(fā)表于英國皇家化學(xué)會2010年新創(chuàng)辦的旗艦雜志《化學(xué)科學(xué)》上（Chem. Sci. 2012, DOI: 10.1039/C2SC01004F. http://xlink.rsc.org/?doi=C2SC01004F ）。 ????? 自組裝是自然界最普遍的規(guī)律之一，尤其在生物分子如蛋白質(zhì)、DNA中表現(xiàn)出重要的功能。近半個世紀(jì)以來，人們更是不斷地通過人工合成分子來探索自組裝的規(guī)律，尤其是具有代表性的機械互鎖分子的成功合成，它們無論是以奇妙的拓?fù)涿缹W(xué)結(jié)構(gòu)，還是以其潛在的分子機器性能，都極大的吸引著眾多化學(xué)家的關(guān)注。自上世紀(jì)90年代中期以來，動態(tài)可逆索烴自組裝逐漸引起了人們的特別興趣。因為動態(tài)索烴更充分地運用多層次自組裝規(guī)律，通常有著更高的合成效率（90%以上產(chǎn)率），以及熱力學(xué)形成過程的可逆性，所以它們勢必在未來的人工合成分子器件和分子開關(guān)方面有著重要的應(yīng)用價值。而以往的這類動態(tài)索烴多集中在用金屬中心做連接點，即借助非共價的金屬-配位作用來實現(xiàn)大環(huán)分子的互鎖。我們受Meijer等人開發(fā)的四重氫鍵脲基嘧啶酮(UPy)模塊的特殊性質(zhì)啟發(fā)，在合成了一系列基于UPy的新型超分子聚合物材料后（Chem. –Eur. J., 2011, 17, 10716-10723.; Chem. Commun. 2011, 47, 6903-6905.; Chem. Commun. 2011, 47, 10755-10757.）， 另辟蹊徑，又構(gòu)建了一系列新型四重氫鍵鍵鎖的動態(tài)[2]索烴。該索烴的形成有賴于雙功能基UPy分子在穿越盒狀缺電子聯(lián)吡啶大環(huán)分子(CBPQT4+)后的選擇性環(huán)化（如下圖）。它們的出現(xiàn)將成為動態(tài)索烴家族的一個重要成員。 ????? 目前王樂勇教授課題組正致力于有機超分子器件的合成和組裝，特別是強調(diào) （超）分子陀螺、索烴和輪烷等及其衍生新型聚合物材料的組裝與性能研究。  |
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