Chem報道我校“振動誘導發(fā)光”分子機器最新進展
如何將人工分子機器的分子尺度的機械運動轉換為光學信號并實現可視化一直是該領域的主要挑戰(zhàn)之一。近日，我校曲大輝教授課題組成功構建“振動誘導發(fā)光”分子機器，相關成果以“Reversibly Modulating a Conformation-Adaptive Fluorophore in [2]Catenane”為題發(fā)表于Chem（Chem, 2021, 10.1016/j.chempr.2021.02.019）
振動誘導發(fā)光（Vibration Induced Emission, VIE）是一種有機共軛分子發(fā)光的新機制，她由田禾院士團隊在研究二氫二苯并吩嗪類分子獨特的發(fā)光現象時提出（JACS, 2015, 137, 8509; Chem. Commun. 2015, 51, 4462）。該類分子獨特的構象自適應的多色發(fā)光行為使其能夠對分子尺度的微小環(huán)境變化產生肉眼可見的熒光信號輸出，包括分子環(huán)張力（JACS, 2017, 139, 1636）、位阻效應（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 9880）、超分子自組裝（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 2855; Adv. Opt. Mater. 2018, 6, 1800074）等。這些特點使VIE分子在構建熒光探針（Matile, S., et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 10559）、分子“游標卡尺”（JACS, 2019, 141, 14798; Stang, P., et al. JACS, 2019, 141, 5535）、動態(tài)發(fā)光材料（Chem. Sci. 2020, 11, 7525）等多個領域展現潛在應用。
在此背景下，曲大輝教授和田禾院士課題組將這一概念引入人工分子機器領域。研究人員利用分子內環(huán)化巧妙構建出可識別客體分子的VIE冠醚大環(huán)，該大環(huán)具有類似傳統(tǒng)冠醚大環(huán)的主客體識別能力，同時主客體包結前后體系熒光光譜發(fā)生明顯位移。這是由于客體的引入使原本柔性的冠醚鏈剛性化，進一步限制了VIE分子的振動構象自由度，從而改變體系熒光信號。研究人員進一步利用這一VIE主客體結構為基本單元構建出機械互鎖[2]索烴。實驗結果表明，機械鍵的引入使得VIE大環(huán)能夠在互鎖受限空間內進行酸堿調控的分子尺度的相對機械運動，并且伴隨著肉眼可見的熒光變化，實現分子尺度機械運動的光信號輸出和可視化，為構筑熒光信號輸出的人工分子機器提供了概念新穎的設計策略。
該研究工作主要由我?；瘜W院楊舜博士、博士生趙蔡鑫、張琦博士在曲大輝教授的指導下完成，并得到了田禾院士的悉心指導。計算化學方面得到荷蘭格羅寧根大學Stefano Crespi博士的大力支持，同時在發(fā)光機理方面得到化學院張志云研究員、梅菊副教授的大力幫助。該工作得到了國家杰出青年科學基金、國家自然科學基金委重大項目、教育部材料生物學與動態(tài)化學前沿科學中心、基礎科學中心、上海市重大科技專項等項目資金的支持。
華東理工大學化學學院曲大輝教授在分子機器、動態(tài)化學及其智能材料等研究領域取得了一系列重要進展，在Chem. Rev.、Chem、Matter、Sci. Adv.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等國際主流學術期刊上發(fā)表SCI收錄論文100余篇。近日，曲大輝教授接到英國皇家化學會（Royal Society of Chemistry，RSC）通知，被選為英國皇家化學會會士（Fellow of the Royal Society of Chemistry，FRSC）。英國皇家化學會成立于1841年，是世界上歷史最悠久的化學學術團體，也是國際上最有影響的國際權威學術機構之一。英國及國際上一些在化學科學研究方面取得突出成就和為推動化學科學發(fā)展作出重要貢獻的科學家被推選為其會士（Fellow）。
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