《德國應(yīng)用化學(xué)》報道我院人工光合雜化體系分解水產(chǎn)氫研究新進(jìn)展
??????? 近日，《德國應(yīng)用化學(xué)》報道了我院張金龍教授課題組研究成果?！癊fficient Solar Light Harvesting CdS/Co9S8 Hollow Cubes for Z‐Scheme Photocatalytic Water Splitting”（Angew. Chem. Int. Ed. 2107, 129, 2728–2732；文章鏈接：??? http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201612551/full）。該工作由博士研究生邱博誠同學(xué)及碩士研究生朱喬紅同學(xué)在張金龍教授和邢明陽副教授共同指導(dǎo)下完成。
??????? 人工光合成太陽能分解水制氫是科學(xué)界最具有挑戰(zhàn)性的課題之一。近年來通過模擬自然界的光合作用過程構(gòu)建人工Z型光催化體系受到廣泛的關(guān)注。但傳統(tǒng)Z體系的構(gòu)建對太陽光的吸收主要來源于PSI與PSII半導(dǎo)體的本征吸收。而針對半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu)等的化學(xué)改性比如摻雜，雖然可以增強其對可見光的吸收，但同時會減少電子和空穴的還原和氧化性能（圖1a）。張金龍教授與邢明陽副教授研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)，具有手性螺旋結(jié)構(gòu)或介孔單晶結(jié)構(gòu)等特殊微觀結(jié)構(gòu)的納米材料可以利用光的“雙折射”或“多次散射反射”效應(yīng)，提高材料本身對光能的利用率（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10643; Chem. Commun. 2016, 52, 1689）。
??????? 最近，該研究團(tuán)隊在前期工作的基礎(chǔ)上，利用Co9S8導(dǎo)帶位置較高且電子還原電勢大的優(yōu)點，充分結(jié)合空心結(jié)構(gòu)的“光多次反射”效應(yīng)優(yōu)勢，首次以空心Co9S8為PSI半導(dǎo)體構(gòu)建了純固態(tài)“無介體”的人工光合作用雜化體系。通過將CdS量子點負(fù)載在Co9S8空心立方體的表面，一步構(gòu)建了“無介體”Z型光催化體系。在沒有介體的情況下，CdS與Co9S8之間強的界面作用力，促進(jìn)了CdS導(dǎo)帶電子向Co9S8價帶的轉(zhuǎn)移，有效抑制了光生電荷逆反應(yīng)的發(fā)生，提高了催化劑的活性與穩(wěn)定性。與空白Co9S8及CdS量子點相比，Z體系模擬太陽光下的產(chǎn)氫效率分別提高了134倍與9.1倍，穩(wěn)定性更是大大增強（如圖1b,c所示）。與實心結(jié)構(gòu)相比，光子更容易在空心Z體系的空腔內(nèi)壁發(fā)生多次反射（圖1d），從而大大提高了光能的利用率，產(chǎn)氫效率提高了近70%。這種基于Z型反應(yīng)和空腔結(jié)構(gòu)提高光催化反應(yīng)活性的策略有望推動可穿戴光電設(shè)備和大型太陽能設(shè)備的開發(fā)與應(yīng)用。
??????? 該工作得到了邢明陽副教授主持的國家重點研發(fā)計劃“青年科學(xué)家”項目及國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
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