長春應化所揭示準二維鈣鈦礦的激子行為
中國科學院長春應用化學研究所秦川江研究員和日本九州大學安達千波矢教授領導的國際研究團隊揭示了導致一類準二維鈣鈦礦發(fā)光效率低的機理，進而提出了解決方案，開發(fā)出基于該類材料的高效率綠光發(fā)光二極管。相關成果11月12日在線發(fā)表于Nature Photonics (2019), https://www.nature.com/articles/s41566-019-0545-9.?
有機無機雜化鈣鈦礦因成本低、容易加工以及光電特性優(yōu)異，受到了光電子研究領域的廣泛關注，基于該類材料的發(fā)光二極管也極具潛力成為下一代照明和顯示元件。其中，三維鈣鈦礦是由有機和無機組分在三維空間交替結(jié)合而成，二維鈣鈦礦是由兩種組分交替形成的片層結(jié)構(gòu)，而準二維鈣鈦礦則是兩類鈣鈦礦的混合結(jié)構(gòu)，即由大尺寸有機殼層包裹著不同尺寸的三維鈣鈦礦。由于準二維鈣鈦礦存在天然形成的量子阱結(jié)構(gòu)，與傳統(tǒng)的三維鈣鈦礦相比具有更大的激子結(jié)合能，從而更有利于發(fā)光。盡管一些準二維鈣鈦礦發(fā)光二極管已達到較高電光轉(zhuǎn)換效率，但當采用不同有機組分時，一些綠光器件的效率很低的原因仍然未知。在本研究工作中，研究者通過國際合作獲得的大量相關實驗數(shù)據(jù)對該問題做出了回答。論文第一作者兼共同通訊聯(lián)系人秦川江研究員說：“目前多數(shù)研究者認為這類鈣鈦礦表現(xiàn)出更多傳統(tǒng)無機半導體的特性，然而我們證明了準二維鈣鈦礦具有很多有機半導體的屬性，因此需要考慮到具有不同能量的激子行為”。?
與典型的無機半導體不同，有機半導體在電致發(fā)光過程中首先形成激子態(tài)而后弛豫發(fā)光。由于電子的自旋特性，將會形成單線態(tài)和三線態(tài)兩種不同性質(zhì)的激子。盡管調(diào)控單線態(tài)和三線態(tài)激子是設計和開發(fā)高效有機發(fā)光二極管的基礎，但在鈣鈦礦發(fā)光二極管的研究中卻仍未被考慮。在本研究中，研究者比較了兩類具有相似晶體性質(zhì)，但含有不同有機組分的鈣鈦礦發(fā)光材料，發(fā)現(xiàn)其中一類鈣鈦礦材料中的三線態(tài)激子消失了。通過分析，這類鈣鈦礦中采用了具有低三線態(tài)能級的有機組分，其發(fā)光性能能差的原因應是三線態(tài)激子轉(zhuǎn)移至能量較低的有機部分，造成非輻射能量損失。而當采用具有高三線態(tài)能級的有機組分時，三線態(tài)激子會保留在鈣鈦礦發(fā)光主體中，從而獲得高的發(fā)光效率。此外，研究者進一步發(fā)現(xiàn)在特定的準二維鈣鈦礦中，暗態(tài)三線態(tài)激子也能夠上轉(zhuǎn)換為輻射發(fā)光的單線態(tài)激子，使得在準二維鈣鈦礦器件中實現(xiàn)全部激子利用成為可能。?
基于上述發(fā)現(xiàn)，研究團隊通過選擇合適的有機組分，制備了能夠高效俘獲三線態(tài)激子的準二維鈣鈦礦發(fā)光二極管，獲得了12.4%的電光轉(zhuǎn)換效率。“我們不僅解釋了之前觀察到的實驗現(xiàn)象，一些新發(fā)現(xiàn)也為開發(fā)高效鈣鈦礦光電器件，如發(fā)光二極管、激光和太陽能電池等提供了指引”，領導該研究的安達千波矢教授說。?
以上研究工作得到中國科學院長春應用化學研究所海外引進人才啟動經(jīng)費的支持。
（高分子物理與化學國家重點實驗室）
左圖：紫外燈照射下強烈發(fā)光的鈣鈦礦薄膜；右圖：外加偏壓測試中發(fā)光的鈣鈦礦器件
版權(quán)與免責聲明：本網(wǎng)頁的內(nèi)容由收集互聯(lián)網(wǎng)上公開發(fā)布的信息整理獲得。目的在于傳遞信息及分享，并不意味著贊同其觀點或證實其真實性，也不構(gòu)成其他建議。僅提供交流平臺，不為其版權(quán)負責。如涉及侵權(quán)，請聯(lián)系我們及時修改或刪除。郵箱：sales@allpeptide.com