我所在水電解制氫低/非Pt催化劑研究上取得新進(jìn)展
缺乏取代Pt基與低Pt型高性價(jià)比析氫催化劑是幾十年來(lái)困擾水電解制氫的商業(yè)化應(yīng)用的主要因素。目前的難點(diǎn)在于：缺乏同時(shí)解決催化劑本征活性，活性位點(diǎn)密度，導(dǎo)電性和穩(wěn)定性問題的策略。只有當(dāng)電子導(dǎo)電性，活性位點(diǎn)密度，本征活性和穩(wěn)定性問題同時(shí)得到解決時(shí)，低/非Pt催化劑才能實(shí)現(xiàn)在HER催化上的真正應(yīng)用。?
?近日，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用邢巍研究員課題組聯(lián)合上海光源和東南大學(xué)對(duì)MoS2析氫體系聯(lián)合攻關(guān)，開創(chuàng)了自發(fā)界面氧化還原摻雜法，以低量的鈀原子活化二硫化鉬（MoS2）惰性表面獲得了兼具低成本、高效率的穩(wěn)定HER催化材料。Pd摻雜后取代Mo位，同時(shí)引入硫空位并誘導(dǎo)MoS2相變生成穩(wěn)定的1T結(jié)構(gòu)。理論計(jì)算表明，位于鈀位點(diǎn)旁邊的硫原子表現(xiàn)出低的氫吸附能（ΔGH=-0.02eV）。最終只摻雜1wt％鈀的MoS2，表現(xiàn)超低的析氫過(guò)電位（10mA·cm-2對(duì)應(yīng)的過(guò)電位僅78mV）和高的交換電流密度（805μA·cm-2），同時(shí)具有良好的穩(wěn)定性，使其具有替代商業(yè)Pt/C的可能。目前，該催化劑具有文獻(xiàn)報(bào)道的雜原子摻雜的MoS2基材料中最高HER性能。該進(jìn)展發(fā)表在Nature Communications上，Chemically activating MoS2 via spontaneous atomic palladium interfacial doping towards efficient hydrogen evolution（Nature Communications，2018，1，9，2120?）???
Pd自發(fā)摻雜MoS2的機(jī)制探索?
在低Pt催化劑方面，課題組近期研究了表面Pt富集的PtRu納米粒子，其中PtRu部分嵌入碳球表層形成高效的析氫催化劑。利用聚合反應(yīng)，通過(guò)優(yōu)化前軀體的加入時(shí)間（6h最佳）得到了部分鑲嵌到酚醛樹脂碳球中的PtRu合金（PtRu@RFCS-6h），在高溫還原氣氛下PtRu合金表面上優(yōu)先析出Pt，形成粒徑較小的Pt納米團(tuán)簇，這種催化劑在保證結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的前提下提供了大量的Pt催化活性位。實(shí)驗(yàn)表明，在0.5MH2SO4體系中PtRu@RFCS-6h催化劑HER過(guò)電位（19.7mV和43.1mV分別在10和100mA·cm-2電流密度下）、TOF（4.03H2s-1）、Tafel斜率（27.2mVdec-1）以及穩(wěn)定性等性能均優(yōu)于商用Pt/C催化劑。分析結(jié)果表明，PtRu合金表面富集的痕量Pt納米團(tuán)簇能夠有效地降低H的吸附能并利于水合質(zhì)子的解離。此外，催化劑的制備工藝簡(jiǎn)單，貴金屬Pt的負(fù)載量比商用Pt/C催化劑少99.9%，成本只有商用Pt/C催化劑的2%，為替代商用Pt/C提供了可能。該項(xiàng)成果發(fā)表在Energy& Environmental Science，題目為Enhanced electrocatalytic performance for hydrogen evolution reaction through surface enrichment of platinum nanocluster alloying with ruthenium in-situ embedded in carbon（Energy &Environmental Science，2018，5, 11,1232-1239 ）?
合成出的超低載量Pt催化劑的結(jié)構(gòu)與性能?
(先進(jìn)化學(xué)電源實(shí)驗(yàn)室)
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