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中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所王宏達(dá)研究員課題組與Technical University of? Denmark的池其金副教授、張敬東副教授、Jens Ulstrup教授研究組，以及瑞典的Chalmers University of Technology合作，應(yīng)用AFM力譜在單分子水平研究了過渡金屬配位化合物中金屬原子與配位分子(Osmium-Terpyridine)之間的相互作用。其成果在線發(fā)表在 Nature 綜合性子刊《Nature Communications》上(Xian Hao, Nan Zhu, Tina Gschneidtner, Elvar ？ Jonsson, Jingdong Zhang, Kasper Moth-Poulsen, Hongda Wang*, Kristian S. Thygesen, Karsten W. Jacobsen, Jens Ulstrup & Qijin Chi*, Direct measurement and modulation of single-molecule coordinative bonding forces in a transition metal complex. Nature Communications, 2013, DOI: 10.1038/ncomms3121)。

自從1893年，Werner提出配位化學(xué)理論以來，配位化學(xué)就成為了化學(xué)學(xué)科的一個重要分支，被用于過渡金屬配合物的研究。然而，如何在單分子水平操控和測量配位化合物中金屬元素與配體之間的相互作用是一個極大的挑戰(zhàn)。單分子技術(shù)的發(fā)展，尤其是單分子力譜的發(fā)展為在單分子水平上研究分子間和分子內(nèi)的相互作用提供了可能，能夠獲得一些傳統(tǒng)的集群方法不能得到的重要信息。研究人員以Terpyridine與Osmium為模板，結(jié)合AFM力譜、電化學(xué)、掃描隧道顯微鏡（STM）以及理論模擬等多種技術(shù)和方法，系統(tǒng)地研究化學(xué)環(huán)境中的過渡金屬配合物的作用力。本項研究不僅獲得了單個配位力的大?。s100pN），而且發(fā)現(xiàn)金屬原子的氧化還原態(tài)對金屬－配體之間的相互作用力有顯著影響，從還原態(tài)到氧化態(tài)，配位力逐漸增大（還原態(tài)～80pN，平衡態(tài)～100pN，氧化態(tài)～130pN）；應(yīng)用密度泛函理論（Density functional theory，DFT）模擬也為實驗數(shù)據(jù)提供了理論基礎(chǔ)。

電化學(xué)控制下，高精密的單分子水平測定金屬配位鍵斷裂力是配位化學(xué)的突破。電化學(xué)與AFM力譜結(jié)合的方法將推動配位化學(xué)的發(fā)展，成為研究金屬－配合物相互作用的新手段，從一個全新的角度理解配位鍵的物理化學(xué)本質(zhì)。該工作得到國家自然科學(xué)基金、科技部973以及丹麥大學(xué)聯(lián)盟等多項資助。

(蔡明軍)
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