姜久興教授課題組：直接合成不含有機(jī)物和鍺的BOG分子篩(ITQ-47)及其在生物質(zhì)衍生分子轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用
硅鋁沸石分子篩是最早被發(fā)現(xiàn)的一個(gè)分子篩亞類，也是應(yīng)用最廣泛的。因其具有規(guī)則且豐富的微孔骨架結(jié)構(gòu)，優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性，較高的比表面積和孔體積，較強(qiáng)的骨架酸中心以及可交換的陽離子等優(yōu)勢，被廣泛應(yīng)用于吸附與分離、離子交換和催化等領(lǐng)域。目前國際分子篩協(xié)會(huì)(IZA)收錄的252種分子篩中，約有115種可以通過直接水熱合成的方式合成鋁硅酸鹽，而其中只有不到10%的實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化應(yīng)用。為了實(shí)現(xiàn)更多沸石分子篩的催化應(yīng)用，就需要在維持骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)預(yù)想的分子篩骨架組成，從而賦予分子篩催化活性。
該研究工作中我們提供了一種可持續(xù)發(fā)展的綠色合成路線，以硅硼鍺酸鹽形式的ITQ-47分子篩為晶種直接合成了結(jié)構(gòu)上非常有趣且技術(shù)上很有前景的硅鋁酸鹽的形式(Si/Al-BOG)，且無需在合成凝膠中添加昂貴且對環(huán)境不利的磷腈有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(OSDA)。理化特性表明，Si/Al-BOG具有良好的結(jié)晶度，高的表面積，四配位的骨架鋁和酸性位點(diǎn)。為了測試其催化性能，進(jìn)行了由L-乳酸直接轉(zhuǎn)化為L，L-丙交酯的催化反應(yīng)，Si/Al-BOG表現(xiàn)出88.2％的L-乳酸轉(zhuǎn)化率和83.8％的L，L-丙交酯選擇性，優(yōu)于迄今為止研究的其他沸石分子篩。
圖1 兩種制備具有強(qiáng)酸性中心的硅鋁BOG分子篩的路徑的比較：ITQ-47的合成后處理和晶種導(dǎo)向Si/Al功能化。
該成果近期發(fā)表在期刊《Chemical Science》（DOI: 10.1039/D0SC04044D），17級博士生黃沁彤是本文第一作者, 姜久興教授和西班牙瓦倫西亞理工大學(xué)化工技術(shù)研究所的Avelino Corma教授為共同通訊作者。此外，西班牙瓦倫西亞理工大學(xué)化工技術(shù)研究所、中科院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所和大連理工大學(xué)張大煜學(xué)院的專家學(xué)者為此工作的完成提供諸多幫助和支持。
上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、湖北省自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、歐盟SynCatMatch和西班牙政府“Severo Ochoa”以及中山大學(xué)博士生訪學(xué)與國際合作研究項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/sc/d0sc04044d?page=search
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