模擬自然光合作用體系光電分解水制氫的研究取得重要進展
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院院長李燦院士指導(dǎo)的博士研究生葉盛等人在模擬自然光合作用構(gòu)建高效的人工光合體系的研究中取得重要進展。基于仿生的概念將部分氧化的石墨烯和空穴儲存層相結(jié)合，大幅度提高了光生電荷分離效率，實現(xiàn)了高效的光電催化分解水制氫，相關(guān)研究成果以“Mimicking the Key Functions of Photosystem II in Artificial Photosynthesis for Photoelectrocatalytic Water Splitting”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上（J. Am. Chem. Soc., 2018,?DOI: 10.1021/jacs.7b10662），并被邀請作為JACS當期封面文章。
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在本工作中，研究人員通過模擬光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能，采用BiVO4半導(dǎo)體作為捕光材料，鎳鐵層狀雙氫氧化物（NiFeLDH）作為空穴儲存層（Angew. Chem. Int. Ed.,2014, 53, 7295; Energy Environ. Sci.,2016, 9, 1327.）用于抑制BiVO4的光腐蝕，發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯（pGO）作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸?shù)拿浇?，其功能類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸（Tyr）的作用，并采用分子Co立方烷作為水氧化催化劑模擬自然光合作用的Mn4CaO5放氧中心。該體系在光電催化分解水反應(yīng)中展示了高效的性能和穩(wěn)定性。水氧化反應(yīng)的起始電位為0.17 V，接近熱力學(xué)理論值，且為目前文獻報道的最低值。此外，該體系在1.23 V（VS. RHE）偏壓下的光電流高達4.45 mA·cm-2，太陽能到氫能的轉(zhuǎn)化率（STH）大于2.0%。同時，該工作也是繼該研究組半導(dǎo)體與分子催化劑耦合體系用于光催化的相關(guān)研究后（J. Catal., 2016, 338, 168; J. Am. Chem. Soc.,2016,138, 10726）在光電催化分解水應(yīng)用方面取得的新進展。
該工作得到了科技部973項目，國家自然科學(xué)基金，中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的資助。該論文共同第一作者為博士研究生葉盛和研究助手丁春梅博士。
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