二氧化碳電催化還原取得新進展
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授課題組在二氧化碳電催化還原方面取得了新的科研進展，相關(guān)工作以“Regulation of Coordination Number over Single Co Sites: Triggering the Efficient Electroreduction of CO2”為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201712451）。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)碩士研究生王瀟乾和博士研究生陳昭為該論文的共同第一作者。
將二氧化碳（CO2）電催化還原為有價值的化工產(chǎn)品，不僅能存儲電能，還能降低大氣中二氧化碳的濃度從而緩解溫室效應(yīng)?？茖W(xué)工作者已經(jīng)嘗試使用過不同類型的金屬催化劑來實現(xiàn)這一過程。然而，在催化過程中，CO2分子如何被轉(zhuǎn)化為中間體CO2??以及催化劑的微觀結(jié)構(gòu)如何影響CO2電還原性能等重要問題還有待揭示。由于擁有結(jié)構(gòu)均一的催化活性中心，最近熱門的原子級分散的金屬催化劑為探索上述問題提供了良好的契機。
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基于此，研究人員制備了一系列不同氮配位數(shù)的原子級分散的鈷催化劑，并調(diào)查了它們對于二氧化碳電還原的催化性能。實驗結(jié)果和理論計算結(jié)果都表明，更少的氮配位數(shù)能更有效地促進催化劑表面的CO2分子轉(zhuǎn)化為中間體CO2??，進而展現(xiàn)出更高的CO2電還原為一氧化碳（CO）的活性。其中，擁有2個氮配位的原子級分散的鈷催化劑在520 mV的過電位下，能產(chǎn)生18.1 mA cm?2的電流密度，并伴隨著94%的法拉第效率。同時，該催化劑還表現(xiàn)出了較高的催化穩(wěn)定性，在60小時的恒電位測試中，其電流密度和法拉第效率都無明顯變化。這項研究表明了配位環(huán)境的調(diào)控在高性能二氧化碳電還原催化劑的設(shè)計中的重要性。
上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家科技部等項目的資助和支持。
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