久久精品酒店无码视频_g∨天堂在线观看免费_av之高清在线_午夜福利资源片在线

　　大氣中二氧化碳濃度的逐年上升導致了一系列生態(tài)問題，因此其催化轉化成為了能源與環(huán)境領域中的一個重要議題。業(yè)界針對二氧化碳轉化，提出通過光催化在常溫常壓下將二氧化碳與水轉化為碳氫化合物或液體燃料等高附加值化學品的思路，可以在治理二氧化碳問題的同時為新能源的探索提供一個新的途徑。其中將二氧化碳與水轉化為甲烷的途徑盡管有著廣闊的前景，然而該途徑在催化活性及選擇性方面面臨著巨大的挑戰(zhàn)。近日我院熊宇杰教授課題組基于光催化劑的催化位點晶格工程，發(fā)現(xiàn)銅位點在鈀晶格中的單原子分布有利于二氧化碳轉化為甲烷的選擇性提升。該工作在線發(fā)表于重要化學期刊《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.7b00452），共同第一作者是特任副研究員龍冉、博士生李宇和劉巖。

　　基于光催化劑催化位點晶格工程的二氧化碳選擇性轉化原理圖示

　　二氧化碳的催化轉化主要受到兩方面的限制：（1）二氧化碳分子非常惰性，限制了催化轉化反應的活性；（2）二氧化碳在還原生成甲烷的同時會發(fā)生許多副反應，也伴隨著質子還原的競爭反應，生成一氧化碳或者釋放出氫氣，降低了其催化選擇性。過去研究表明銅原子對于二氧化碳分子的吸附與活化展現(xiàn)了良好特性，因此可以作為與半導體光催化劑集成的催化位點。然而納米尺度下的銅位點很容易被氧化，并且通常在催化過程中存在多個反應通道。

　　熊宇杰課題組針對該系列挑戰(zhàn)，將銅單原子位點嵌入于鈀晶格中，可以一定程度上抑制銅的氧化狀態(tài)。另一方面，鈀晶格的鈀氫鍵合作用較強，不利于氫氣的釋放，能夠抑制光催化轉化二氧化碳中的副反應。研究人員基于鈀銅雙金屬結構，進一步結合同步輻射X射線吸收精細譜表征、原位紅外光譜檢測和理論模擬，揭示了催化位點結構與二氧化碳轉化性能的構效關系。以二氧化鈦光催化劑為例，Pd7Cu1-TiO2光催化轉化二氧化碳生成甲烷的選擇性達到96%。該催化位點設計還適用于具有可見光響應的光催化劑，可進行可見光下的二氧化碳光催化轉化。該進展為二氧化碳光催化轉化的反應位點設計提供了新的思路，對催化劑設計中的晶格工程研究具有重要推動作用。該工作發(fā)表以后獲得《物理化學學報》期刊進行亮點介紹。

　　該工作的同步輻射X射線吸收精細結構表征、光電子能譜表征、紅外光譜原位檢測和理論模擬分別得到中國科學技術大學宋禮教授、朱俊發(fā)教授、戚澤明研究員和江俊教授的合作支持。研究工作得到了科技部973計劃、國家自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究項目等項目的資助。

　　附文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.7b00452。