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　　近日，我院謝毅教授團隊在聚合物光催化劑激子過程調控的研究中取得了新進展。研究人員通過設計具有豐富有序–無序界面的半結晶氮化碳，促進了光生激子的解離，獲得高效熱電子相關光催化反應性能。研究成果以“Boosting Hot-electron Generation: Exciton Dissociation at the Order–disorder Interfaces in Polymeric Photocatalysts”為題發(fā)表于重要化學期刊《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12878）。

　　作為半導體材料的一種重要光激發(fā)過程應用，光催化反應以其在解決能源危機和環(huán)境污染方面的巨大優(yōu)勢受到了廣泛關注。然而，長期被忽視的半導體激子效應成為一種潛在的限制催化劑量子效率的因素。鑒于半導體光激發(fā)過程中激子與熱載荷子的競爭關系，促進激子解離成熱載荷子將是一種提升熱載荷子產(chǎn)生效率的有效策略。以聚合物氮化碳為例，研究人員提出通過設計具有豐富有序–無序界面的半結晶氮化碳促進聚合物光生激子的解離，從而提升熱載荷子相關光催化反應性能。

　　理論模擬顯示，半結晶氮化碳中的有序–無序界面能夠促進激子解離，同時特殊的能帶結構利于電子沿有序鏈遷出和空穴在無序鏈中的阻斷，預示著半結晶氮化碳可能存在提升的熱電子相關光催化性能。實驗結果顯示，半結晶氮化碳具有明顯提升的激子解離，相應的電子濃度和光電流分別較相應無定型材料提高7倍和5倍。得益于提升的熱電子濃度，半結晶氮化碳在氧分子活化實驗中展現(xiàn)出高效的超氧自由基生成能力。在進一步的芐醇氧化實驗中，半結晶氮化碳呈現(xiàn)出較無定型材料3~6倍的相應醛產(chǎn)生，且催化性能具有較好的穩(wěn)定性。上述結果說明，基于有序–無序界面的激子解離是提升聚合物催化劑的熱電子相關光催化性能的有效方法。該工作不僅從激子角度更加全面地理解了聚合物光催化劑的激發(fā)過程，同時還為通過激子過程調控設計高效光催化劑提供了理論指導。