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　　鑒于目前的能源危機，能耗需求是制約現(xiàn)代化工發(fā)展的重要因素之一。利用太陽能來驅(qū)動有機合成，有望替代傳統(tǒng)的熱催化技術(shù)，從而實現(xiàn)低能耗的化工生產(chǎn)。在該技術(shù)途徑中，將太陽能轉(zhuǎn)化儲存為化學(xué)能，為緩解當前的能源困境提供了一種新的思路。金屬納米結(jié)構(gòu)具有獨特的等離激元光學(xué)特性，為實現(xiàn)該技術(shù)途徑提供了機遇。然而，針對在化工生產(chǎn)中充分利用太陽能的要求，業(yè)界面臨著兩個關(guān)鍵的科學(xué)與技術(shù)難題：如何廣譜地俘獲太陽能以及如何有效地將俘獲的太陽光子能量引入到化學(xué)反應(yīng)中。近日我院熊宇杰教授課題組基于無機固體精準制備化學(xué)，設(shè)計了一類具有原子精度殼層的雙金屬納米結(jié)構(gòu)，具有廣譜太陽能利用特性。通過與羅毅教授團隊張群教授研究組合作，在皮秒超快時間尺度上詮釋了等離激元特性在催化反應(yīng)中的效應(yīng)，進而實現(xiàn)了太陽能驅(qū)動有機合成性能的調(diào)控。該工作在線發(fā)表于重要化學(xué)期刊《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b02532），共同第一作者是博士生黃浩和張雷。

基于原子精度殼層的太陽能驅(qū)動有機合成性能調(diào)控原理圖示

　　金屬鈀是眾多有機反應(yīng)的高效催化劑，然而與常見的金銀相比，常規(guī)金屬鈀納米材料的吸收太陽光能力較差，并且吸光范圍局限在紫外波段，給太陽能俘獲和利用帶來了巨大困難。另一方面，金屬納米材料吸光后的等離激元效應(yīng)非常復(fù)雜，一般是通過產(chǎn)生具有高能量的熱電子傳遞給催化反應(yīng)分子或者以光熱轉(zhuǎn)換為催化反應(yīng)提供熱源。如何針對有機合成的需求來調(diào)控并優(yōu)化這兩個過程，是目前該領(lǐng)域的難題。?

　　熊宇杰課題組針對該系列挑戰(zhàn)，設(shè)計出了一類具有原子精度殼層的金-鈀核殼納米結(jié)構(gòu)。在該設(shè)計中，金內(nèi)核的一維棒狀結(jié)構(gòu)大幅度地提高了其吸光性能，不僅可以在可見光和近紅外光寬譜范圍內(nèi)吸光，而且具有很強的吸光能力。與此同時，在原子精度上厚度可控的金屬鈀殼層為調(diào)控?zé)犭娮訅勖凸鉄徂D(zhuǎn)換速率提供了便利。研究人員基于系統(tǒng)的催化測試，并結(jié)合張群課題組的超快吸收光譜表征，建立了這兩個等離激元過程與催化有機合成性能之間的內(nèi)在聯(lián)系?；谠撜J識，研究人員得以通過殼層厚度控制來調(diào)控太陽能驅(qū)動有機合成的性能。迄今為止，金屬等離激元驅(qū)動催化反應(yīng)尚是一個新興研究方向，業(yè)界對于光熱效應(yīng)和熱電子效應(yīng)在其過程中的作用機制還不甚清楚。該進展為利用太陽能替代熱源驅(qū)動有機合成提供了可能性，也對等離激元催化材料的理性設(shè)計具有重要推動作用。

　　研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家人才計劃、中科院人才計劃、合肥大科學(xué)中心、中科院先導(dǎo)專項、校重要方向項目培育基金等項目的資助。

　　相關(guān)文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b02532。

（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，量子信息與量子科技前沿協(xié)同創(chuàng)新中心，合肥大科學(xué)中心）