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　　近日，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室謝毅教授和孫永福特任教授課題組在雜化二維超薄結(jié)構(gòu)的合成及應(yīng)用領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該課題組設(shè)計(jì)了一種雜化模型體系用來研究金屬表面氧化物對(duì)其自身金屬電催化性能的影響，該結(jié)果以“Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxide electroreduction to liquid fuel” 為題發(fā)表在Nature上(2016, 529, 68-72, DOI 10.1038/nature16455)。

　　通過電催化過程將CO₂還原成碳?xì)淙剂戏肿硬粌H有助于降低CO₂的負(fù)面影響，而且還可以獲得甲烷、甲酸、甲醇等燃料。然而，電還原CO₂過程的一個(gè)瓶頸是如何將高穩(wěn)定性的CO₂活化，這往往需要非常高的過電位；而過電位的存在不僅浪費(fèi)大量的能源，還往往導(dǎo)致還原產(chǎn)物選擇性的降低。

　　已有報(bào)道顯示金屬電極通常具有較高的電還原CO₂活性，尤為有趣的是通過金屬氧化物還原得到的金屬比通過其它方法制備的金屬催化活性要高，甚至能將CO₂的還原電位降低到熱力學(xué)的最小值。但是金屬表面氧化物對(duì)其自身金屬電還原性能的影響機(jī)制還不清楚，這主要是因?yàn)橐郧爸苽涞拇呋瘎┲泻写罅康奈⒔Y(jié)構(gòu)如界面、缺陷等，這些微結(jié)構(gòu)的存在很容易掩蓋住表面金屬氧化物對(duì)其自身金屬催化性能的影響。

　　為了揭示金屬表面氧化物對(duì)其自身金屬電還原CO₂性能的影響，謝毅教授、孫永福特任教授課題組構(gòu)建了一種雜化模型材料體系, 即數(shù)原子層厚的金屬/金屬氧化物雜化超薄結(jié)構(gòu)。以六方相Co為例，他們通過配體局限生長(zhǎng)的方法制備了4原子層厚的Co/Co氧化物雜化結(jié)構(gòu)。電化學(xué)比表面積矯正的Tafel斜率和法拉第轉(zhuǎn)換效率結(jié)果揭示出局限在超薄結(jié)構(gòu)中的表面Co原子比塊材中的表面Co原子在低的過電位下具有更高的本征催化活性和更高的產(chǎn)物選擇性，Co原子層的部分氧化進(jìn)一步增加了其本征催化活性，進(jìn)而在只有0.24 V的過電位下于40 h內(nèi)獲得10 mA cm^-2的穩(wěn)定電流和90%的甲酸選擇性。本工作展示了金屬原子在位于特定的排列方法和氧化價(jià)態(tài)時(shí)，可能具有更高的催化轉(zhuǎn)化活性，即超薄二維結(jié)構(gòu)和金屬氧化物的存在提高了催化還原CO₂的能力。該工作有助于讓研究者重新思考如何獲得高效和穩(wěn)定的CO₂電還原催化劑，也對(duì)推動(dòng)電催化還原CO₂機(jī)理研究具有重要的意義。

　　謝毅教授課題組近年來一直從事低維固體的電聲輸運(yùn)行為調(diào)控與能量轉(zhuǎn)化應(yīng)用這一交叉領(lǐng)域研究，在無機(jī)二維超薄材料的精細(xì)結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)與光、電催化性能的調(diào)控規(guī)律方面開展了深入研究，相關(guān)工作在國(guó)際重要刊物上發(fā)表了系列論文，是目前國(guó)際上在該領(lǐng)域持續(xù)活躍的幾個(gè)主要研究小組之一。由于在該領(lǐng)域的進(jìn)展，謝毅教授應(yīng)邀為Nature雜志撰寫了2015年的新年展望，題為“More energy, cross disciplines” (Nature 2015, 517, 16,?http://www.nature.com/news/leadership-new-year-s-resolutions-1.16620)，該展望闡述了交叉學(xué)科的重要性，強(qiáng)調(diào)了跨學(xué)科的研究對(duì)能源轉(zhuǎn)化研究的促進(jìn)作用。

　　該研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教育部和校重要方向項(xiàng)目培育基金等項(xiàng)目的資助。

　　全文鏈接：http://www.nature.com/nature/journal/v529/n7584/pdf/nature16455.pdf。